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廢舊鋰離子電池（LIB）的回收利用已成為回收寶貴資源和保護環境以支持可持續發展的必要條件。清華深圳國際研究生院成會明、周光敏等報告了一種高效CoFe/C催化劑的設計，該催化劑通過將廢LIB中的Co和Fe廢料與鋸屑衍生的碳（鋅-空氣電池(ZAB)中的陰極材料）結合起來。由于Co³⁺/Fe³⁺陽離子與鋸末中的羥基之間的靜電引力，CoFe納米粒子在退火后均勻分散在CoFe/C催化劑中。CoFe納米顆粒中的Fe原子全部被Co原子隔離成單個位點，Co原子重新分配了CoFe/C催化劑中的電子。

該催化劑產生了類Pt的解離機制，有助于優異的氧還原反應性能。在ZAB中組裝后，CoFe/C催化劑陰極表現出350小時的長循環穩定性和令人印象深刻的199.2 mW cm^-2的功率密度。CoFe/C催化劑陰極也被用于柔性ZAB為LED供電或為手機充電。這項工作將廢鋰離子電池與鋸末結合起來制造高性能催化劑，可以減少環境污染并實現高經濟價值。

根據圖1g中的TEM結果，通過密度泛函理論(DFT)計算，使用CoFe (111) 平面以及 Co(111)和 Fe(111)來探索CoFe合金對ORR 的更好活性。具有4e^–的 ORR過程包括三個步驟：O₂吸附、中間體（*OOH和/或*O）的形成和*OH解吸。當O₂吸附在催化劑表面并解離時，ORR通過解離機制進行，這與Pt和Pt類材料的情況一樣，否則通過*OOH機制進行。因為解離機制在ORR期間不會形成 *OOH中間態，所以它比*OOH機制更有效，動力學更快。

DFT 計算表明，Co(111) 更傾向于通過解離機制催化O₂還原，因為2*O模型比 *OO 模型更穩定，如圖 S8 所示。然而，圖 3g中的吉布斯自由能計算結果表明，由于吉布斯自由能為正，Co(111) 的解離 ORR 機制被 OH 解吸所阻斷。如圖S9所示，氧分子可以以頂模態穩定地吸附在Fe(111)上，O2的吸附能為-1.37 eV。雖然 Fe (111) 傾向于使用 *OOH 機制產生 ORR，但 *OH 很容易以 -1.47 eV 的吉布斯自由能在 Fe (111) 上解吸。當 Fe 和 Co 合金化時，CoFe 合金 (111) 作為 ORR 催化劑完美地結合了這些優勢。

如圖 S10 所示，CoFe（111）傾向于通過解離機制執行 ORR，因為O₂將在 CoFe（111）上自發解離。更重要的是，*O吸附強度適中，*OH很容易在CoFe（111）上解吸，這使得CoFe（111）具有優異的ORR催化活性。圖3h-j顯示 CoFe (111)對ORR的過電位為0.15 V，明顯低于 Co (111)和Fe(111)。電子定位函數分析表明，CoFe（111）的ORR活性提高是由于Fe原子引起的電子重新分布。不僅CoFe（111）的表面有中等密度的電子云，而且CoFe（111）的底部也有高密度的電子云。

Miaolun Jiao, Qi Zhang, Chenliang Ye, Runhua Gao, Lixin Dai, Guangmin Zhou, and Hui-Ming Cheng, Isolating Contiguous Fe Atoms by Forming a Co-Fe Intermetallic Catalyst from Spent Lithium-Ion Batteries to Regulate Activity for Zinc-Air Batteries, ACS Nano, 2022

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c06826

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