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全固態鋰電池因其安全性的提高和較高的理論能量密度而備受關注。然而在所有固體電解質中，硫化物電解質Li₁₀GeP₂S₁₂表現出非常高的離子電導率，為12 mS cm^-1與有機液體電解質相當。但Li₁₀GeP₂S₁₂在潮濕空氣中容易水解，釋放有毒H₂S導致離子電導率明顯下降。

此外，鋰金屬與Li₁₀GeP₂S₁₂之間的內在熱力學不穩定性導致Li₁₀GeP₂S₁₂的還原。因此，Li₁₀GeP₂S₁₂對水分和鋰金屬的不穩定性是其在全固態鋰電池中應用的兩個挑戰。

在此，中科院寧波材料所的姚霞銀研究員團隊通過采用氣相氟化法制備了LiF包覆核殼電解質LiF@ Li₁₀GeP₂S₁₂。

得到的LiF@ Li₁₀GeP₂S₁₂電解質具有優異的水分和鋰穩定性。并且通過DFT計算表明，具有一階低吸附能0.16eV的LiF殼能有效阻止Li₁₀GeP₂S₁₂鋰位點對H₂O的吸附和PS₄^3-分解。因此，LiF@Li₁₀GeP₂S₁₂在空氣暴露40分鐘后，離子電導率為1.46 × 10^-3S cm^-1。

圖1. LiF@Li₁₀GeP₂S₁₂的示意圖及結構表征

實驗結果顯示低電導率(2.42 × 10^-9 S cm^-1)的LiF@Li₁₀GeP₂S₁₂抑制了鋰枝晶的生長，阻斷了對鋰的副反應，使室溫下的CCD從1.0 mA cm^-2提高到3.0 mA cm^-2。

此外，組裝的LiNbO₃@LiCoO₂/ LiF@Li₁₀GeP₂S₁₂/Li全固態鋰電池在1C下1000次循環后的可逆容量為101 mAh g^-1，在0.1 C、0.2 C、0.5 C、1 C、2 C和3 C時的倍率性能分別為132.8、128.9、120.7、103.1、80.7和65.1 mAh g^-1。因此，該工作為硫化物電解質的水解機制和全固態鋰電池中硫化物電解質對水分和鋰的穩定提供了新的視角。

圖2. LiNbO₃@LiCoO₂/ Li₁₀GeP₂S₁₂/Li和LiNbO₃@LiCoO₂/LiF@Li₁₀GeP₂S₁₂/Li的電化學性能

Fluorinated Li10GeP2S12 enables stable all-solid-state lithium batteries，?Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202211047

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姚霞銀團隊AM：氟化Li10GeP2S12可實現穩定的全固態鋰電池

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