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半穩定性是均相催化中的一個重要概念，其中反應物活化和產物形成可以通過金屬配體配位球的可逆打開和關閉同時發生。然而，這種效應在多相催化中很少被討論。

基于此，復旦大學徐昕教授等人報道了通過對取代的Cu₁/CeO₂單原子催化劑（SACs）上CO氧化的理論研究，發現金屬-載體配位的動態演化可以顯著改變活性中心的電子結構。活性中心的演變表明，當反應從反應物通過中間體進行到產物時，會加強或削弱金屬吸附質的結合，從而提高催化劑的活性。

通過DFT計算，作者總結了Cu₁/CeO₂(111)催化循環中優化的中間體結構和過渡態，以及相應Cu價態下Cu離子局部配位環境的相應方案。在循環的前半部分，吸附在自發形成的V_O上的CO（即CO*）消耗附近的晶格氧，從而產生新的V_O。

在催化循環的后半段，發生CO + O₂締合途徑，CO和O₂共同吸附首先占據這兩個V_O位點，然后進行后續的CO氧化和晶格氧再生。CO₂從狀態viii解吸后，催化循環完成，催化劑再生。

值得注意的是，在狀態iv中，金屬支撐配位位點被Cu遷移到另一個等效的方陣并與四個晶格氧結合而關閉。同時，金屬-吸附物的配位被削弱，正如觀察到的那樣，狀態iii和TS-1中的活性彎曲CO₂*轉變為狀態iv中的非活性線性CO₂*。

在催化循環的后半段，DFT優化導致CO*和O₂*的共吸附。活性OCOO*的形成是無障礙的，隨著Cu-O載體配位位點的開放，自發形成Cu-C吸附配位。在超越TS-2形成第二個CO₂后，Cu-O的重新配位同時發生，同時晶格氧再生。因此Cu-O金屬-載體配位位點的可逆打開和關閉清楚地表明，SACs具有不同的半可降解行為。

Dynamic evolution of the active center driven by hemilabile coordination in Cu/CeO2?single-atom catalyst.?Nat. Commun.,?2023,?DOI: 10.1038/s41467-023-38307-w.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-38307-w.

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Nature子刊：Cu1/CeO2中半穩定配位驅動活性中心的動態演化

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