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光催化CO₂轉化為高附加值的化學品和燃料，在同時解決氣候變化問題和實現碳中和方面具有巨大潛力。具有可調局部原子構型和獨特電子性質的單原子光催化劑在過去的十年中表現出了優異的催化性能。然而，考慮到它們的單位點特征，它們通常只適合于單分子的活化，對于需要復雜的活化和解離過程的CO₂光還原，在光催化劑上設計多個同時進行CO₂還原和H₂O解離的活性位點仍然是一個艱巨的挑戰。

基于此，重慶大學周小元、陶曉萍和甘立勇等設計了錨定有銅單原子和N_2C空位的CN光催化劑(Cu₁/N_2CV-CN)，其能夠同時促進CO₂活化和水解離，以實現CO₂轉化為CO。

通過電子和原子層面的實驗和理論計算，系統地驗證了這些雙活性中心組裝光催化劑的結構與功能性能之間的關系。實驗結果表明，在CN上構建銅原子活性位點有利于材料光生電荷的分離和轉移，即通過改變表面的電子結構來促進CO₂的化學吸附；同時，在N_2CV位點發生解離的H₂O分子可以提供豐富的H*。此外，機理研究表明，雙位點吸附構型有效地促進了COO*向COOH*的轉化，這可能是CO₂高選擇性還原為CO的原因。

因此，所制備的Cu₁/N_2CV-CN光催化劑在光照下4個小時，CO產率高達11.12 μmol g^?1 h^?1，CO₂還原為CO的產物/電子選擇性分別為98.5%和94.27%，優于目前報道的大多數銅基光催化劑。

此外，Cu₁/N_2CV-CN在經過5次循環反應后性能幾乎不發生衰減，并且反應后樣品的組分和形貌未發生明顯變化；同時在實驗室保存超300天的Cu₁/N_2CV-CN仍保持良好的CO₂光還原活性，證明了該催化劑具有優異的穩定性。

綜上，該項工作中設計的具有雙活性中心的CN光還原CO₂為研究外源單原子與具有特定結構的固有材料之間的相互作用提供了平臺，有助于人們認知催化劑位點設計與進一步復雜反應過程之間的關系和相互作用。

Simultaneous CO₂ and H₂O Activation via Integrated Cu Single Atom and N Vacancy Dual-Site for Enhanced CO Photo-Production. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301729

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