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紀效波Nano Energy：原位構(gòu)建多功能夾層實現(xiàn)無枝晶固態(tài)電池

基于石榴石的Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂（LLZTO）是一種有前景的固態(tài)電解質(zhì)，其具有快速的離子遷移率和對鋰金屬出色的化學/電化學穩(wěn)定性。然而，在LLZTO中傳播的鋰枝晶是影響固態(tài)電池實際應用的主要障礙之一。

圖1. 多功能夾層的構(gòu)建和表征

中南大學紀效波等提議通過原位構(gòu)建Li₂S/LiSn合金的多功能夾層來抑制鋰枝晶的生長，該夾層是通過涂覆在LLZTO顆粒表面的SnS層的轉(zhuǎn)化反應實現(xiàn)的。

DFT計算顯示，通過Li₂S/LiSn夾層，LLZTO和Li的界面接觸得到了極大的改善，從而有助于實現(xiàn)低界面阻抗（5 Ω cm^-2）。此外，LLZTO的電子絕緣性也得到了改善，以抑制電子隧穿。

圖2. 半電池性能

因此，在有效抑制鋰枝晶的情況下，LLZTO@Li₂S/LiSn|Li對稱電池在0.2和0.4 mA cm^-2的條件下分別表現(xiàn)出1500小時和700小時的優(yōu)異的長期鋰沉積/剝離性能。

此外，LFP|LLZTO@Li₂S/LiSn|Li全電池也表現(xiàn)出顯著的循環(huán)性能（在1C下循環(huán)100次后容量保持率為99.8%）和倍率特性（在0.1C下為160.6 mAh g^-1，1C下為116.3 mAh g^-1）。這種簡便而有效的方法可以為消除界面問題和實現(xiàn)無枝晶鋰金屬電池提供可行的策略。

圖3. 全電池性能

In-situ construction of multifunctional interlayer enabled dendrite-free garnet-based solid-state batteries. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108416

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