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得益于與電極形成親密的界面接觸，固態聚合物電解質（SPEs）是長循環鋰金屬電池（LMBs）的首選電解質。然而，具有易氧化的含氧極性基團的典型SPE表現出狹窄的電化學穩定性窗口（ESW），這使得在4.5?V或更高的充電截止電壓下增加SPE基LMB的比容量和能量密度不切實際。

圖1. SPE的制備及表征

中國科學技術大學陳琪、中科院蘇州納米所陳立桅等人應用了一種多氟交聯劑來提高SPE的抗氧化性。具體而言，SPE是通過紫外線（UV）引發的吡咯基離子液體、乙烯基碳酸亞乙酯（VEC）單體和多氟交聯劑的共聚制備的。

所得的多氟化交聯SPE在室溫下表現出1.37 mS cm^-1的出色導電性，5.08 V的寬ESW，以及高機械強度。多氟化交聯的SPE表現出更好的電化學抗氧化性，不僅是由于多氟化段的感應性電子吸收效應，而且還由于通過交聯網絡的傳輸感應效應。

圖2. 半電池性能

此外，交聯結構還增強了SPE的機械模量，以抵抗鋰枝晶的生長，這進一步增強了LMB的長循環穩定性。結果，組裝好的Li|SPE| LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂（NCM523）全電池在截止電壓為4.5V下的0.5C時提供了164.19 mAh g^-1的高放電比容量和穩定的循環性能，200次循環后的比容量為146.96 mAh g^-1，對應于約90%的優異容量保持率。這表明，加入多氟交聯劑是一種廣泛適用的策略，可以實現機械和電化學堅固的SPE。

圖3. 全電池性能

Polyfluorinated crosslinker-based solid polymer electrolytes for long-cycling 4.5?V lithium metal batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37997-6

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陳琪/陳立桅Nature子刊：基于固態聚合物電解質的長循環4.5V鋰金屬電池

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