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將二氧化碳(CO₂)光還原為增值化學品是緩解能源危機和溫室效應的最有前景的可持續技術之一。在各種CO₂光還原產物中，CO因其作為Fischer?Tropsch合成原料、應用于金屬冶煉等領域而受到廣泛關注。然而，由于目前大多數光催化劑的光生載流子的動態轉移緩慢，CO₂的轉化效率和CO的選擇性較低，這限制了光催化CO₂還原的進一步發展。

基于此，天津大學王德法和日本國立物質材料研究所(NIMS)葉金花等采用“浸漬+熱解”策略制備了一系列Ag單原子錨定的空心多孔多邊形管狀C₃N₄(PCN)光催化劑Ag₁(x)@PCN(x：Ag的含量，wt%)，并將其用于CO₂光還原。

光催化CO₂還原性能測試結果顯示，最優的Ag₁(0.73)@PCN光催化劑表現出優異的CO₂光還原效率，CO生產速率和選擇性分別為0.32 μmol h^?1和94%；在365、380、400和500 nm輻照下，催化劑的表觀量子效率(AQE)分別為4.8、3.3、2.4、2.4和0.6%，性能優于之前報道的大多數C₃N₄基光催化劑。

此外，經過連續10個循環的反應，Ag₁@PCN的CO生產活性沒有明顯下降，并且反應后材料的組分和結構沒有發生明顯變化，表明Ag₁@PCN在CO₂光還原反應中具有良好的穩定性。

實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算結果表明，Ag?N₃中的強金屬?載體相互作用可以促進光生載流子的轉移動力學；并且由于Ag?N₃與*COOH的配位有較強的相互作用，有利于穩定*COOH中間體，降低CO₂的活化能，最終促進CO的產生。另一方面，CO的高催化活性和選擇性可能是由于在Ag₁@PCN表面*CO轉化為CO分子的能壘小于*CO轉化為*CHO。

此外，根據DFT計算和原位DRIFT，研究人員推測Ag₁@PCN上的CO₂光還原途徑極有可能如下：CO₂→CO₃^2?→*COOH→*CO→CO。綜上，該項研究表明，金屬?氮(M?N)配位結構產生的強金屬?載體相互作用可以有助于提高單原子催化劑在CO₂光還原過程中的反應活性和產物選擇性，這為設計和開發基于強金屬?載體相互作用的單原子催化劑以應用于其他電催化領域起到指導作用。

Selective Photocatalytic Reduction of CO₂?to CO Mediated by Silver Single Atoms Anchored on Tubular Carbon Nitride. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202304585

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Angew.：管狀氮化碳負載Ag單原子，實現高選擇性光催化CO2還原為CO

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