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黃少銘教授Angew.：共價有機框架用于全固態(tài)電池中控制超離子傳導(dǎo)的柵極機制

雖然固態(tài)電池(SSBs)在實現(xiàn)更好的安全性和更高的能量密度方面具有很高的潛力，但目前的固態(tài)電解質(zhì)(SES)不能完全滿足SSBs的復(fù)雜要求。

在此，廣東工業(yè)大學(xué)黃少銘教授團隊提出了一種具有多陽離子分子鏈的共價有機骨架(COF)。作者通過納米約束的陽離子離子液體單體共聚的方法，在COF通道上形成了具有Li+選擇性功能的MCMCs。

MCMCs與陰離子之間的庫侖相互作用使Li+更容易從配位態(tài)解離，從而加速Li+的遷移。而負離子的運動由于電荷相互作用而受到抑制，導(dǎo)致其在30℃下具有高離子電導(dǎo)率為4.9×10^-4S/cm以及0.71的高鋰離子遷移數(shù)。

圖1. 離子傳輸機制

此外為了實現(xiàn)更高的能量密度電池，作者進一步降低了負/正容量(N/P)比，這對當前的COF SEs和傳統(tǒng)SSE都是一個巨大的挑戰(zhàn)。制備了低N/P比(≤3.5)的LFP (20.8 mg/cm²)/COF-MCMC SSE/Li(50 μm)和NCM811 (14.6 mg/cm²)/COF-MCMC SSE|Li(50 μm) SSB。這種SSB可以在0.1C、30℃下穩(wěn)定工作20多個周期，容量保持率分別為94.1%和86.7%。

最重要的是，NCM811 (14.6 mg/cm²)/COF-MCMC SSE/Li(50 μm)具有403.4 Wh/kg的高能量密度。與之前報道的使用SIEs、SPE、基于COF的SSE或在環(huán)境溫度下測試的復(fù)合電解質(zhì)的電池相比，這種帶有COF-MCMC SSE的SSB的性能最好。

此外，還制造了具有有限鋰源(50 um Li/Cu foil)的柔性軟包電池，并在環(huán)境溫度0.1C下成功地進行了50次循環(huán)，這種軟包電池在彎曲、滾動或切斷后仍能正常工作，顯示出巨大的應(yīng)用潛能。

圖2. COF-MCMC SSE組裝全電池的電化學(xué)性能

Covalent Organic Framework with Multi-Cationic Molecular Chains for Gate Mechanism Controlled Superionic Conduction in All-Solid-State Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202302505

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黃少銘教授Angew.：共價有機框架用于全固態(tài)電池中控制超離子傳導(dǎo)的柵極機制

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