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電化學水分解被認為是可持續生產綠色氫氣的有效途徑。然而，由于陽極析氧半反應(OER)設計復雜的質子轉移步驟，導致OER具有緩慢的動力學，這嚴重降低了電催化水分解效率。甘油電氧化(GOR)作為一種典型的親核氧化反應，被認為是輔助陰極析氫反應的一種有效的OER替代反應。然而，目前仍缺乏用于將甘油轉化為有價值產品的高性能、低成本的非貴金屬電催化劑，這限制了甘油氧化輔助析氫技術的發展和大規模應用。

基于此，中國科學技術大學章根強課題制備了一種雙相過渡金屬氮化物電極，即在泡沫Ni上原位生長的Ni₃N/Co₃N異質結納米線(Ni₃N/Co₃N-NWs)，它可以作為一種有效的雙功能電催化劑用于電催化HER和GOR。

實驗結果表明，在1.0 M KOH溶液中，在所制備的Ni₃N/Co₃N-NWs催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的HER過電位僅為69 mV；在0.1 M甘油+1.0 M KOH溶液中，對于GOR，Ni₃N/Co₃N-NWs僅需要1.26和1.34 V的低電位就能達到50和200 mA cm^?2，并且在1.35 V下甘油氧化為甲酸鹽的法拉第效率可達94.6%。

此外，利用Ni₃N/Co₃N-NWs組裝的流動池僅需2.01 V的電壓就能產生1 Acm^?2的工業級電流密度，以及對甲酸鹽和H₂的產率分別達到11和21.4 mmol cm^?2?h^?1。

原位拉曼光譜和原位SR-FTIR揭示了GOR過程在Ni₃N/Co₃N異質界面上的綜合機制和主要的甘油轉化途徑。

此外，密度泛函理論(DFT)計算證明了在Ni₃N/Co₃N上構建的異質界面具有調節電子分布和加速甘油脫氫動力學的能力，以及對HER具有更有利的*H吸附/解吸能壘，從而有助于提高雙功能電催化性能。綜上，這項研究不僅實現了高性能電催化與生物質氧化為增值產品的有機結合，而且對親核氧化反應的實際大規模應用具有一定的推動作用。

Biphasic Transition Metal Nitride Electrode Promotes Nucleophile Oxidation Reaction for Practicable Hybrid Water Electrocatalysis. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202300547

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AFM：一石二鳥！Ni3N/Co3N異質結用于高效催化甘油氧化耦合析氫

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