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緊迫的環境問題和能源危機促使研究人員以清潔和可再生的方式通過CO和CO₂生產具有高附加值的化學品。在這種情況下，CO/CO₂還原反應(CORR/CO₂RR)被認為是一種高效、環保的制備高附加值化學品的方法。

在過去的十年里，人們一直致力于開發高效的CORR和CO₂RR催化劑，以生產高附加值化學品。然而，目前的CO/CO₂電催化劑存在活性差、選擇性低的缺點，尤其是對于C₂₊液體產物，這也驅動著研究者人員對高效催化劑的追求。

基于此，廣東工業大學徐勇、特拉華大學焦鋒和廈門大學黃小青(共同通訊)等人通過在CeO₂納米棒上噴涂原子層狀的Cu原子得到了催化劑Cu-CeO₂。由于CeO₂中存在氧空位(O_v)，界面處的Cu原子層與Ce原子以Cu-Ce(O_v)的形式配位，形成了較強的界面協同作用，這也使得催化劑在CORR中具有較高的乙酸鹽產物選擇性。

本文在1 M KOH中評估了催化劑的CORR性能，還通過氣相色譜(GC)和核磁共振(NMR)分析了催化劑的氣相和液相產物。測試結果表明，在相同條件下，Cu-CeO₂和Cu NPs-CeO₂的電流密度遠高于CeO₂，這說明Cu對CORR的重要性，其中Cu-CeO₂的電流密度遠高于Cu NPs-CeO₂，這說明Cu-Ce(O_v)可以作為CORR的高活性位點。

值得注意的是，與CeO₂ NRs相比，Cu-CeO₂的析氫反應(HER)還受到了強烈的抑制。為了揭示Cu對于CORR的意義，本文還在電解液中加入了0.1 mM KSCN對Cu位點進行毒害。引入KSCN后，Cu-CeO₂的電流密度呈現出急劇的衰減，在50 mA cm^-2的電流密度下，Cu-CeO₂的法拉第效率(FE)最高為34.9%，遠小于沒有KSCN時的FE值(62.4%)，這明Cu的引入可以顯著促進CORR，使得CO轉化為乙酸鹽。

為了進一步研究催化劑高效CORR性能的潛在機制，本文通過密度泛函理論(DFT)計算進行了進一步的機理研究。本文計算出CeO₂(111)上的O-H鍵的長度為～0.971 ?，比O_v-CeO₂(111)上的O-H鍵的長度短(～0.978 ?)，這表明與CeO₂(111)相比，O_v-CeO₂(111)上的H₂O吸附更強。

同時，本文還計算得出H₂O在CeO₂(111)和Cu₄/O_v-CeO₂上的解離能分別為-0.50 eV和-0.62 eV，這表明O_v可以促進H₂O的解離。上述結果表明，O_v可以顯著改善H₂O的活化和解離，從而可能導致富H表面，從而提高催化劑對C₂產物的選擇性。

更加重要的是，通過計算還可以發現，中間體^*HOCCOH的形成能壘比^*CCO的形成能壘高0.50 eV，因此^*OCCOH在Cu₄/O_v-CeO₂(111)表面優先轉化為^*CCO，然后轉化為^*HCCO。

此外，乙醇途徑的^*HCCO→^*HCCHO的能壘比乙酸鹽途徑的^*HCCO→^*H₂CCO的能壘高1.33 eV，這也導致催化劑具有較高的乙酸鹽選擇性，這與實驗結果一致。這項工作不僅為CO轉化為具有高附加值的C₂產物提供了高選擇性的催化劑，而且促進了功能催化劑設計的基礎研究，可能會引起材料科學、化學等領域的極大興趣。

Interfacial synergy between the Cu atomic layer and CeO₂ promotes CO electrocoupling to acetate, ACS Nano, 2023, DOI: 10.1021/acsnano.3c00817.

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c00817.

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ACS Nano：Cu原子層與CeO2的界面協同作用促進CO轉化為乙酸鹽

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