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在外加磁場作用下，鐵磁體（ferromagnetic, FM）催化劑可以增強自旋極化析氧反應（OER）的反應動力學。然而，施加磁場需要額外的能量消耗，并為電解槽的設計帶來困難。

基于此，新加坡南洋理工大學徐梽川教授等人報道了沒有外加磁場時，具有極化磁疇結構的單疇FM催化劑比多疇FM催化劑具有更好的自旋極化OER性能。比較單疇和多疇Fe₃O₄核時，核-殼型Fe₃O₄@NiOOH催化劑也表現出相同的pH依賴性變化。結果表明，提高FM催化劑的OER不需要外加磁場。

通過DFT計算，作者研究了表面吸附的氧自由基的自旋構型。在OER下，CoFe₂O₄表面被氧終止。對于CoFe₂O₄(111)晶體平面圖和自旋分布圖，所有氧原子都具有與Co原子相同的自旋構型（自旋向上），因此表面吸收的氧自由基具有與金屬位點相同的自旋構型。DFT結果表明，單疇FM催化劑上表面吸附的氧自由基具有平行自旋構型的事實。

通過研究相鄰的兩個M-O?氧自由基在O-O耦合過程中的軌道構型發現，未配對的O Pπ電子處于平行自旋方向，可在交換效應下穩定自旋方向。為使O₂在基態翻轉，兩個自旋方向平行的電子應填滿π*反鍵軌道，然后在σ*中移除一對電子形成O=O鍵。該途徑避免了任何自旋翻轉步驟，有利于低動能勢壘。

因此，優化自旋動力學的單疇催化劑表現出更好的OER性能。在費米區附近，對比Fe 3d軌道，O 2p軌道與Co 3d軌道的重疊更多，表明Co和O之間更暢通的電子通道。

Multi-Domain versus Single-Domain: A Magnetic Field is Not a Must for Promoting Spin-Polarized Water Oxidation,?Angew. Chem. Int. Ed,?2023,?DOI: 10.1002/anie.202301721.

https://doi.org/10.1002/anie.202301721.

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徐梽川教授Angew.：多疇與單疇，磁場不是促進自旋極化水氧化的必要條件

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