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在電池金屬負極（例如，堿金屬Li、Na和K，或其他金屬，如Ca、Mg、Zn、Al等）中，鉀金屬負極（PMA）由于鉀的低成本和低氧化還原電位（相對于標準氫電極為-2.93V）而最具競爭力。

此外，與碳、氧化物、合金、有機物和硫化物等傳統鉀離子電池（PIBs）負極材料相比，PMA的理論比容量最高，為687 mAh g^–1。這些屬性同時滿足了實現低成本和高能量密度電池的兩個必要條件，使PMA成為便攜式電子設備中廣泛應用的有前途的候選者。

然而，要制造可行的PMA，需要解決兩個基本挑戰(zhàn)：（1）提高固體電解質界面（SEI）的穩(wěn)定性；（2）控制鉀枝晶的生長。

在此，湖南大學魯兵安教授團隊設計了一種由鉍和氮摻雜的還原氧化石墨烯（Bi₈₀/NrGO）組成的自支撐電極作為鉀金屬電池的負極主體，在熔融鉀擴散之后形成的K@Bi₈₀/NrGO電極實現了理想的PMA。

其中理想的負極中存在的N親鉀位點增強了鉀的滲透和成核；Bi的自發(fā)合金化活性位點與鉀合金化形成開孔，而開孔作為選擇性沉積K離子的通道和空間，以抑制鉀枝晶；而中空孔不僅提供了緩沖空間，以適應K離子擴散時隨后自發(fā)合金化的體積膨脹，還降低了局部電流密度，以促進均勻的鉀離子通量。

同時，密度泛函理論（DFT）計算表明，含氮（尤其是吡啶-N）碳（具有親鉀性）是優(yōu)選的成核位點，這有效地降低了鉀離子的成核勢壘。隨后的K離子選擇性沉積和擴散導致K-Bi合金阻止電子從K-Bi到K的轉移。因此，精確成核、均勻擴散和枝晶抑制的三重保護機制增強了PMB的電化學性能。

圖1. COMSOL Multiphysics對K@Bi₈₀/NrGO和裸K電極進行了模擬，并對K@Bi₈₀/NrGO電極表面形成的SEI層進行了XPS譜分析

總得來說，該工作設計了具有改進鉀金屬電池穩(wěn)定性的K@Bi₈₀/ NrGO負極。結合實驗表征和模擬分析得到:首先K@Bi₈₀/NrGO可以使鉀離子沉積均勻化，有效緩解“尖端效應”；其次N摻雜的碳位點促進了鉀離子的吸附和精確成核；最后有助于鉀金屬的平滑擴散的Bi自發(fā)合金化活性位點以及3D宿主骨架具有足夠的結構完整性和機械穩(wěn)定性，以減輕體積膨脹并保持SEI穩(wěn)定性。

因此，K@Bi₈₀/NrGO對稱電池表現出低成核過電位（~5 mV）和低極化電壓（~39 mV）以及長循環(huán)壽命（在0.2 mA cm^–1下工作3000小時以上）。此外，組裝好的PB||K@Bi₈₀/NrGO全電池表現出超穩(wěn)定的可循環(huán)性（在1000 mA g^–1下運行1960次循環(huán)幾乎沒有降解）和高能量密度（230 Wh kg^–1）。該設計有望為推動鉀金屬負極的發(fā)展提供新的動力。

圖2. 全電池的實際應用

Selective potassium deposition enables dendrite-resistant anodes for ultra-stable potassium metal batteries, Advanced Materials?2023 DOI:?10.1002/adma.202300886

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魯兵安團隊AM：選擇性鉀沉積實現超穩(wěn)定、無枝晶鉀金屬電池

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