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楊勇/龔正良EES:全固態(tài)電池中界面反應(yīng)的特性和抑制策略

楊勇/龔正良EES:全固態(tài)電池中界面反應(yīng)的特性和抑制策略
固態(tài)鋰電池由于其高安全性和高理論能量密度而成為有前景的儲(chǔ)能設(shè)備。然而,固態(tài)電解質(zhì)和正極之間嚴(yán)重的界面反應(yīng)使電池性能惡化,阻礙了其長(zhǎng)期循環(huán)能力的實(shí)現(xiàn)。界面層的隱藏性對(duì)實(shí)現(xiàn)對(duì)基本界面反應(yīng)機(jī)制的全面理解提出了重大挑戰(zhàn)。
楊勇/龔正良EES:全固態(tài)電池中界面反應(yīng)的特性和抑制策略
圖1. 全固態(tài)電池的復(fù)合正極中各種界面的示意
廈門大學(xué)楊勇、龔正良等系統(tǒng)地探討了流行的氧化物正極和硫化物固態(tài)電解質(zhì)(SSEs)之間的界面反應(yīng)演變和界面組成及電子特性。這包括分析正極/涂層和SSEs之間的化學(xué)和電化學(xué)反應(yīng),以及通過(guò)熱力學(xué)相平衡分析SSEs的電化學(xué)自分解。
作者表明,在μ_Li的化學(xué)電勢(shì)下,電化學(xué)反應(yīng)的驅(qū)動(dòng)力要比化學(xué)反應(yīng)的驅(qū)動(dòng)力強(qiáng)得多,它主導(dǎo)著界面反應(yīng)。此外,防止電子導(dǎo)電界面相的形成對(duì)于抑制長(zhǎng)期循環(huán)過(guò)程中的持續(xù)界面降解至關(guān)重要,這可以通過(guò)正極和SSE的優(yōu)化組合以及在它們之間引入功能性涂層來(lái)實(shí)現(xiàn)。
楊勇/龔正良EES:全固態(tài)電池中界面反應(yīng)的特性和抑制策略
圖2. 普通正極和SSE之間的化學(xué)和電化學(xué)兼容性
基于這些發(fā)現(xiàn),這項(xiàng)工作首次表明,在形成的界面中電子導(dǎo)電物種的摩爾分?jǐn)?shù)(f)的百分比是表明界面穩(wěn)定性的一個(gè)關(guān)鍵因素。此外,作者提出了一個(gè)特定的高通量篩選方案,以篩選出具有功能性的涂層材料,并全面評(píng)估其功能
基于此,分層篩選確定了48種具有最佳性能的涂層材料。總體而言,這項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了合理耦合正極和SSE,以及優(yōu)化固態(tài)電池界面涂層材料的重要作用。它為具有改進(jìn)的界面兼容性的工程界面開辟了新的途徑,以實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期的循環(huán)性。
楊勇/龔正良EES:全固態(tài)電池中界面反應(yīng)的特性和抑制策略
圖3. 涂層材料的高通量篩選
The nature and suppression strategies of interfacial reactions in all-solid-state batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee00870c
Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38065-9

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