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JACS：稀土原子摻雜誘導(dǎo)拉伸應(yīng)變，增強CuOx上CO2電還原為C2+

通過電催化CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)將CO₂轉(zhuǎn)化為增值原料和燃料，為同時減少CO₂排放和滿足不斷增長的能源需求提供了一條可持續(xù)的途徑。與C₁產(chǎn)物相比，C₂₊產(chǎn)物(乙烯、乙醇和正丙醇)具有更高的能量密度和價值。

目前，銅可能是唯一能將CO₂轉(zhuǎn)化為C₂₊產(chǎn)物的催化劑，具有較高的活性和效率。同時，以往的研究表明，Cu⁺位點對提高C₂₊產(chǎn)物的選擇性起關(guān)鍵作用，銅離子不但可加強對*CO的吸附以促進C?C偶聯(lián)反應(yīng)，亦可穩(wěn)定碳二中間體(例如OCCOH*)。然而，在CO₂RR過程中，Cu⁺在負電位下不穩(wěn)定，這限制了其大規(guī)模應(yīng)用。

近日，中科院化學(xué)研究所韓布興和孫曉甫等首先計算了CO₂RR的熱力學(xué)極限電位與析氫反應(yīng)(HER)的差值，以及不同金屬摻雜的Cu₂O與*CO的結(jié)合能。結(jié)果表明，在Cu₂O中摻入原子Gd可以有效地改善催化劑的性能。

基于理論計算結(jié)果，研究人員通過一步溶劑熱法合成了Gd摻雜CuO_x催化劑(Gd₁/CuO_x)，其中原子分散的Gd具有獨特的電子結(jié)構(gòu)和較大的離子半徑，能夠有效穩(wěn)定Cu⁺離子并誘發(fā)拉伸應(yīng)變，從而使催化劑具有優(yōu)良的電化學(xué)CO₂還原為C₂₊產(chǎn)物的性能。

因此，所制備的Gd₁/CuO_x催化劑在?0.8 V_RHE下的C₂₊產(chǎn)物的法拉第效率(FE)為81.4%，C₂₊的部分電流密度為444.3 mA cm^?2。實驗結(jié)果和理論計算表明，Gd原子摻雜和拉伸應(yīng)變增強了關(guān)鍵中間體O* CCO的穩(wěn)定性，降低了C?C偶聯(lián)反應(yīng)的能壘，從而顯著提高了CO₂電轉(zhuǎn)化為C₂₊產(chǎn)物的活性。

綜上，該項工作證明了稀土金屬可以通過自身獨特的電子結(jié)構(gòu)和較大的離子半徑有效地改善銅基催化劑的CO₂RR性能，這為設(shè)計更多的高性能催化劑提供了一定的啟發(fā)。

Improving CO₂-to-C₂₊ Product Electroreduction Efficiency via Atomic Lanthanide Dopant-Induced Tensile-Strained CuO_x Catalysts. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c0242

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JACS：稀土原子摻雜誘導(dǎo)拉伸應(yīng)變，增強CuOx上CO2電還原為C2+

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