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太陽能驅動的光催化二氧化碳減排技術受到了廣泛關注，因為它不僅可以制備高附加值的燃料(如CO、CH₄、C2H₄、CH₃OH等)，而且還可以減少CO₂污染。然而，在CO₂還原過程中的轉換效率和產物選擇性都受限于有限的電荷轉移效率和反應模式，這導致其遠遠低于可接受的應用水平。因此，如何開發具有高導電性和具有適當反應位點的高效光催化劑仍然是一個巨大的挑戰。

基于此，中國礦業大學(徐州)蔡曉燕和天津大學于濤(共同通訊)等人通過S缺陷工程對Cu和Ga在超薄CuGaS₂/Ga₂S₃(Ultra-thin CGS/GS)上的幾何位置進行了定向，而且S空位誘導的離域電子分布強度表明，與S空位相鄰的Cu和Ga形成Cu-Ga金屬鍵，加速了CO₂光催化還原成C₂H₄的過程。

在光催化CO₂還原過程中，本文只監測到了氣態產物C₂H₄、CH₄、CO和H₂，未檢測到其他氣態產物。H₂作為CO₂還原反應的競爭反應的產物，為后續的CO₂加氫反應提供了條件。因此，隨著反應時間的延長，超薄GGS/GS上的C₂H₄生成幾乎呈線性分布，以達到最優的性能(選擇性≈93.87%，產率≈335.67 μ mol g^-1 h^-1)，顯著高于CuGaS₂/Ga₂S₃(CGS/GS)、CuGaS₂(CGS)和Ga₂S₃(GS)。

為了進一步提升催化劑的CO₂還原性能，本文還制備了不同CGS和GS比例的復合催化劑，并通過一系列實驗評價了其催化性能。測試結果表明，C₂H₄的生成隨著輻照時間的延長而增加，這表明了超薄CuGaS₂/Ga₂S₃的C-C耦合能力的可持續性。

此外，與生成CO的2電子過程和生成CH₄的8電子過程相比，CO₂還原為C₂H₄是一個12電子過程，這表明C₂H₄的形成在動態上更難以發生，電子和空穴對在光催化劑上的復合使產物不會隨反應時間的延長而線性增加，因此本文通過加入TEOA來減少電子和空穴的復合是可行的，并且通過傅里葉變換紅外光譜證明在反應過程中沒有TEOA的光解作用。

值得注意的是，在測試過程中，超薄CGS/Gs的CO產率(51.67 μmol g^-1 h^-1)低于CGS/GS(71.31 μmol g^-1 h^-1)。從以上分析可以推斷，超薄CGS/GS表面優先促進^*COOH中間體形成C-C耦合產物(^*CHOHCO)。

提升催化劑的電子轉移能力是提高催化劑的光催化性能的重要因素。為了直接分析界面處的電荷轉移機理，本文在暗光和可見光照射(λ≥420 nm)條件下，利用開爾文探針力顯微鏡(KPFM)對CGS/GS和超薄CGS/GS進行了表征。CGS/GS和超薄CGS/GS的KPFM圖像表明，GS(位置A)分布在CGS(位置B)的邊緣，而且超薄CGS/GS的位置A的電勢在光照后增加了約6.4 mV，而位置B的電勢降低了約10.3 mV，這表明電子從GS轉移到CGS，這也為CO₂生成C₂H₄提供了更多的電子。超薄CGS/GS的CGS(位置B)的表面電勢比CGS/GS下降的更多，這表明含有S空位的薄層結構可以提供更多的電子。

本文的密度泛函理論(DFT)計算進一步揭示了界面處的S空位和電荷轉移對電子結構的調節。計算得到的CGS和GS的電荷密度差進一步證實了超薄CGS/GS中S空位的存在導致了S空位附近Cu和Ga原子的電荷富集。為了探究超薄CGS/GS具有高光催化活性的原因，本文還利用電子局域函數研究了S空位周圍離子的鍵合類型。

計算結果表明，S空位在S原子區域引起了較強的離域電子分布，導致S空位附近的Cu和Ga之間發生了局部金屬化，形成了Cu-Ga金屬鍵。Bader電荷結果也表明，S空位周圍的Cu和Ga富集了電子。

因此，Cu-Ga有望作為耦合雙位點來穩定^*CHO^*CO和^*CHOHCO中間體，并可能降低C₂H₄形成的能壘。仔細分析^*OCCHOH中間體的分子結構還可以發現，C-C距離≈1.34 ?，C-C位點的鍵角≈110-120°，因此形成^*OCCHOH的兩個活性位點之間的理想距離≈2.6 ?。

因此，在活性位點周圍適當的距離引入硫空位可以顯著提高催化劑的催化活性和C₂H₄選擇性。總之，本研究為提高了催化劑光催化CO₂還原的效率提供了一個新的途徑。

Regulating the Metallic Cu-Ga Bond by S Vacancy for Improved Photocatalytic CO₂ Reduction to C₂H₄, Advanced Functional Materials, 2023, DOI: 10.1002/adfm.202213901.

https://doi.org/10.1002/adfm.202213901.

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蔡曉燕/于濤AFM：S空位調節金屬Cu-Ga鍵促進光催化CO2還原為C2H4

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