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電化學硝酸鹽還原反應(NitRR)是在環境條件下合成氨的一種替代途徑。同時，工業廢水中普遍存在的污染范圍在0.8 mM~2 M的硝酸鹽污染物，其可作為NitRR資源，因此NitRR反應也被認為是緩解水中硝酸鹽污染的有效途徑。

然而，由于析氫反應(HER)是其主要的競爭反應，許多研究者應用在水裂解中具有惰性的材料(如銅基材料)以提高硝酸鹽轉化為氨的效率。然而，NitRR強烈依賴于水分裂產生的H*，而HER活性金屬，如Ni可以產生大量的H*用于消耗中間體。因此，如果H*的路徑可以得到很好的調控，HER活性金屬可能成為很有前途的NitRR候選金屬催化劑。

基于此，同濟大學溫鳴課題組提出了一種通過可控電沉積工藝在碳布上構建晶界(GB)缺陷工程鎳納米顆粒(GB Ni-NPs)的策略，以提高硝酸鹽轉化為氨的效率。

實驗結果和理論計算表明，由于Ni優異的HER活性，在其表面可以產生大量的H*。然而，GB區域具有較高的H*保留能力，因此H*不能輕易釋放形成H₂，而是轉移到NitRR途徑中臨近的吸附的中間體中，這有利于中間體獲得足夠的H*，并且顯著抑制了競爭性HER反應。此外，GB缺陷工程Ni-NPs的結構有利于促進和加速NO₃*到NO₂*的速率決定步驟(RDS)，從而提高了硝酸鹽電轉化為氨的效率和選擇性。

因此，由于上述協同效應，合成的GB Ni-NPs表現出優異的電催化硝酸鹽轉化為氨性能，其在?0.93 V下氨的生產速率高達15.49 mmol h^?1cm^?2，氨氣的法拉第效率為93.0%。此外，該催化劑在2 A cm^?2電流密度下連續工作30小時，對硝酸鹽還原的催化活性略有下降，表明GB Ni-NPs具有優異的穩定性。

總的來說，該項工作強調了在NitRR反應中HER活性材料在催化劑設計中的重要作用，這為未來設計具有高產氨速率和有效硝酸鹽去除的NitRR系統提供了思路。

Regulating Active Hydrogen Adsorbed on Grain Boundary Defects of Nano-nickel for Boosting Ammonia Electrosynthesis from Nitrate. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D2EE04095F

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溫鳴課題組EES：調節納米鎳晶界缺陷上吸附活性氫，促進硝酸鹽電合成氨

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