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隨著化石能源需求的增加和全球環境的惡化，開發可替代的綠色可再生資源已成為最緊迫的任務之一，值得關注。氫/空氣質子交換膜燃料電池(PEMFC)具有能量轉換效率高、輸出功率高、環境友好等特點，是一種很有前景的能源轉換裝置。對于PEMFC的商業應用，一個關鍵的挑戰是用于氧還原反應(ORR)的Pt催化劑成本高、穩定性差、甲醇耐受性差。因此，對于燃料電池的大規模實際應用而言，探索高效且穩定的非貴金屬ORR催化劑勢在必行。

基于此，復旦大學張黎明等人展示了一種超薄有機金屬骨架模板輔助熱解策略，可以合成具有獨特二維(2D)結構的單原子位點催化劑(SASCs)。電化學測試表明，Fe-SASCs在堿性介質中表現出優異的ORR活性，具有與商業Pt/C相當的半波電位和擴散限制電流密度。

復旦大學張黎明Nano Letters：二維共價骨架衍生的過渡金屬單原子位點催化劑實現高效氧還原

本文研究了Fe-N-C單位點催化劑在O₂飽和的0.1 M KOH中的ORR活性。首先本文在N₂和O₂飽和的電解質中測試了催化劑的循環伏安(CV)曲線，在O₂飽和的環境中，在0.95 V vs RHE時可以觀察到催化劑的陰極電流增加，而在N₂飽和的情況下卻具有無特征的CV曲線，這表明Fe-N-C在堿性介質中具有一定的ORR活性。

之后，本文還考察了熱解溫度對催化劑ORR性能的影響，研究結果表明700℃是使催化劑具有最佳ORR性能的退火條件。線性掃描伏安法(LSV)曲線表明，在700℃下熱解的Fe-N-C表現出良好的電催化活性，其半波電位(E_1/2)為0.85 V，擴散限制電流密度(J)為5.6 mA cm^-2，可以與商業Pt/C(E_1/2=0.84 V vs RHE，J=5.5 mA cm^-2)相對比，且優于相同條件下的Co-N-C(E_1/2=0.80 V vs RHE，J=5.0 mA cm^-2)和Ni-N-C(E_1/2=0.73 V vs RHE，J=3.9 mA cm^-2)。

值得注意的是，Fe-N-C的Tafel斜率為55 mV dec^-1，這比商業Pt/C的斜率要小，Tafel斜率也表明Fe-N-C催化的第一個電子轉移是速率決定步驟(RDS)。更重要的是，Fe-N-C的穩定性和甲醇耐受性甚至優于Pt/C，而且當Fe-N-C作為鋅空氣電池陰極催化劑時，鋅空氣電池的最大功率密度為142 mW cm^-2，電流密度為235 mA cm^-2，具有很大的實際應用潛力。

綜上所述，本研究通過以石墨烯為載體的超薄有機金屬骨架為模板，合成了用于ORR和鋅-空氣電池的二維原子分散過渡金屬電催化劑。值得注意的是，本文的制備策略是通用的，而不僅僅局限于Fe，Co和Ni核。

具體來說，Fe-N-C在700℃熱解后，在堿性介質中表現出最高的ORR性能，具有優異的長期穩定性和甲醇耐受性，遠遠優于商業化的Pt/C催化劑。Fe-N-C優異的ORR性能歸因于高度分散和完全可及的金屬核，以及增強電子傳遞性能的二維載體。該催化劑在鋅-空氣電池中顯示出較高的峰值功率密度和電流密度，與目前最先進的Pt/C商業催化劑相當，具有良好的實際應用前景。

Two-dimensional covalent framework derived nonprecious transition metal single-atomic-site electrocatalyst toward high-efficiency oxygen reduction, Nano Letters, 2023, DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00133.

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c00133.

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