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劉睿ACS Nano：AuFe3@Pd/γ-Fe2O3上Pd可原位再生，高效催化有機污染物加氫脫鹵

多相Pd催化劑主要包括Pd納米顆粒(NPs)、簇、甚至是固定在不同載體上的單個原子，它們在精細化學合成、燃料生產和污染物修復方面具有重要作用。然而，在長期的操作條件下，Pd催化劑由于原料中的S^2?物質等強吸附劑堵塞或中毒反應而導致活性中心不可逆的活性損失。因此，為了實現可持續的Pd催化，迫切需要將失活的Pd轉化為活性的Pd，并保持其原有的結構特征、大小和價態。

基于此，中國科學院生態環境研究中心劉睿課題組將AuFe₃@Pd負載到超薄γ-Fe₂O₃納米片作為原位可再生的高活性催化劑，并將其用于催化加氫反應。

基于實驗結果和理論計算，AuFe₃@Pd/γ-Fe₂O₃ NSs表現出以下特性: 1.AuFe₃ NCs為Pd離子/原子的沉積提供了優化的位點，增強了Pd d軌道的填充狀態，并降低了Pd對O₂/?OH的親和力；2.γ-Fe₂O₃ NSs產生?OH自由基，使得被過度吸附的反應物/產物或S^2?阻斷或中毒的Pd位點再生；3.Pd原子增強的化學穩定性可以承受多達10輪?OH自由基在氧化再生過程中的攻擊；4.Pd具有較高的催化活性、100%的原子利用效率，以及從AuFe₃核中獲得的d電子，表現出較低的吸附能壘和較高的碳?鹵鍵加氫活性，并具有較高的解離能。

因此，AuFe₃@Pd/γ-Fe₂O₃ NSs在碳?鹵鍵加氫反應中表現出與表面清潔的膠體Pd催化劑相當的活性，并且在S^2?中毒后可以完全回收。作為概念驗證，研究人員采用毫克級貴金屬(Pd + Au)設計了AuFe₃@Pd/γ-Fe₂O₃ NSs 固定床水處理塔，用于還原去除污水中的微量污染物和處理溴化阻燃劑(BFR)工廠排放的高污染廢水回收溴。

結果表明，在中性pH條件下，催化劑中Pd含量為2.14 mg或20 μmol時，Pd的活性達到4.0 C?Br min^?1Pd^?1，表明AuFe₃@Pd/γ-Fe₂O₃ NSs在高濃度Br^?存在下仍具有較高的活性。綜上，組分材料的組合是設計先進納米催化劑的一種有前途的策略，并且這個使用金屬間相納米材料作為設計先進催化劑為這一類材料在納米科學和納米技術方面提供范例。

AuFe₃@Pd/γ-Fe₂O₃ Nanosheets as an In Situ Regenerable and Highly Efficient Hydrogenation Catalyst. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c00745

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