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在CeO₂上單原子Pt族金屬代表了一種降低汽車尾氣處理催化劑對貴金屬需求的潛在方法。

基于此，美國太平洋西北國家實驗室/華盛頓州立大學王勇教授等人報道了兩種單原子Pt（Pt₁）在CeO₂上的動態演化過程，即分別在500 ℃和800 ℃制備的Pt/CeO₂中吸附Pt₁和在Pt_ATCeO₂中方形平面Pt₁。

在CO氧化過程中，Pt/CeO₂中吸附的Pt₁隨著原位形成的少原子Pt簇的移動而移動，從而在CO中具有接近零級的高反應活性。Pt_ATCeO₂中的方形平面Pt₁在CO氧化過程中被牢固地錨定在載體上，從而導致相對較低的反應活性，在CO中具有正反應級數。

作者假設了Pt/CeO₂主要由空氣中吸附的PtO₅結構組成。在CO氧化下，吸附的PtO₅吸附CO，吸附能為-0.46?eV（Vi到Vii），但吸附的CO-PtO₅很難釋出具有1.5 eV（Vii到iV）的CO₂，因此不太可能發生循環1。

形成的PtO₃強烈吸附CO（i至ii），然后釋放CO₂，形成0.69 eV（ii至iii）的PtO_2?。O₂填充PtO₂周圍的O_v，形成放熱能為-1.52 eV的PtO₄?隨后進行CO吸附（iii至iV至V）。吸附的CO-PtO₄失去CO₂，形成能壘為0.5 eV的PtO₃?，以完成循環2。

對于CeO₂(111)上的方形平面Pt₁，首先CO吸附在方形平面Pt₁（PtO₆）上，吸附能為-0.6 eV（i至ii）。CO-PtO₆需要0.5 eV的中等能量來釋放CO₂以形成PtO₅（ii至iii），而PtO₅可以吸附O₂或CO形成PtO₅(O₂)（iii至iV）或CO-PtO₅（iii至Vi）。

CO-PtO₅以0.81 eV損失CO₂形成PtO₄，其吸附CO形成CO-PtO₄，而CO-PtO₄在去除CO₂后進一步轉化為PtO₃。PtO₃以-2.09 eV的吸附能吸附O₂完成循環3，防止了Pt₁的燒結。

Memory-dictated dynamics of single-atom Pt on CeO₂ for CO oxidation. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-37776-3.

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/06/14ac9c6d71/

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?王勇Nature子刊：CeO2上Pt1記憶決定動力學，助力CO氧化

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