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邵宗平/周嵬EES：調控Ruddlesden-Popper鈣鈦礦表面陽離子結構，顯著提升水氧化性能

電催化劑的表面對其性能至關重要，因為它們通常作為電催化的反應位點。Ruddlesden-Popper(RP)鈣鈦礦(A_n+1B_nO_3n+1)是一種廣泛應用于析氧反應(OER)的層狀鈣鈦礦衍生物催化劑。

然而，RP鈣鈦礦的表面通常富含無活性的A位陽離子，活性B位陽離子局限于表下層，這抑制了它們的OER活性。

在該項工作中，為了精細地調整RP型La₂NiO₄鈣鈦礦的表面陽離子構型，南京工業大學邵宗平和周嵬等采用了一種簡單的策略，即去除表面富集的非活性La元素，同時在表面沉積Fe³⁺離子形成Ni-Fe對(L₂N@NF)。

實驗結果表明，處理后樣品的表面陽離子構型和相應的OER活性可以通過簡單地控制FeCl₃溶液的濃度來調節。同時，具有優化表面陽離子配置的L₂N@NF樣品的OER活性比原始L₂N樣品高150倍，并且OER電流比摻雜LSNF和原位鐵沉積L₂N-Fe的樣品大得多。

此外，L₂N@NF電極在10 mA cm^?2電流密度下的過電位低至258 mV，Tafel斜率為54 mV dec^?1，并且該電極在10 mA cm^?2電流密度下能夠持續穩定運行超過120小時。

通過結構表征，揭示了表面陽離子構型分別通過影響活性位點的動態氧化和動態溶解-再還原過程，提升了OER的初始活性和長期穩定性。最后，研究人員通過堿性交換膜電解法驗證了L₂N@NF電極的高效、穩定OER性能：進行100小時的耐久性試驗后，L₂N@NF的電池電壓增加了約100 mV；每次更換一層新膜時，幾乎都會重現100小時的穩定性。

這一現象表明，穩定性的輕微下降主要是由于膜降解而不是催化劑降解，表明了該催化劑在實際堿性水電解應用中的可行性。綜上，該項工作表明，在不改變催化材料的本體性質的情況下，調整表面陽離子構型是提高OER活性和長期穩定性的有效策略。

Tailoring Surface Cation Configuration of Ruddlesden-Popper Perovskites for Controllable Water Oxidation Performance. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE00380A

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