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郭烈錦/劉亞ACS Nano：泡沫銅上原位生成Co3O4/Cu2O，實(shí)現(xiàn)近紅外光催化CO2轉(zhuǎn)化為CH4

利用太陽能將CO₂轉(zhuǎn)化為燃料是應(yīng)對(duì)能源危機(jī)和氣候變化的一種有前途和可行的方法。近年來，其中，光催化還原CO₂和H₂O產(chǎn)生燃料，因其能夠直接利用太陽光能源而受到人們廣泛關(guān)注。

然而，由于太陽能利用不足(大多數(shù)常用的光催化劑只能利用太陽光譜中的紫外-可見(UV-vis)波段，而紅外波段(約占太陽光譜的50%)未得到充分利用)，光催化CO₂還原的效率仍然遠(yuǎn)遠(yuǎn)落后于工業(yè)應(yīng)用的要求。

近日，西安交通大學(xué)郭烈錦和劉亞等通過三步法合成了對(duì)太陽光中近紅外光有響應(yīng)的具有納米支化結(jié)構(gòu)的Co₃O₄/CuO_x光催化劑，并對(duì)CO₂和H₂O蒸氣進(jìn)行了直接太陽光催化還原制備CH₄燃料。

具體而言，在自然光照下，光催化劑表面溫度可達(dá)200°C以上而無需任何外部熱源。在2天的室外試驗(yàn)中，CH₄和CO的總產(chǎn)率達(dá)到12.5 μmol h^?1，STF效率達(dá)到0.0052%，以及CH₄的選擇性最高可達(dá)90%。原位XPS和能帶取向分析分析表明，隨著溫度的升高，表面Cu(II)物種逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)镃u(I)，原位生成的Co₃O₄/Cu₂O呈現(xiàn)Z型電荷轉(zhuǎn)移。

此外，光輔助KPFM、DRIFTS、準(zhǔn)原位拉曼和密度泛函理論計(jì)算表明，Co₃O₄/Cu₂O的近紅外吸收直接提高了光生電子的功率，并且原位生成的Cu₂O促進(jìn)了*CHO中間體的生成并促進(jìn)了CH₄的進(jìn)一步生成反應(yīng)。

因此，熱輔助光催化CO₂RR反應(yīng)能夠在25~360°C的不同溫度下進(jìn)行，不需要任何犧牲劑；當(dāng)反應(yīng)溫度升高到240°C時(shí)，CH₄產(chǎn)率最高可達(dá)6.5 μmol h^?1，選擇性達(dá)99%。此外，熱輔助下的光燃效率可達(dá)1.45%，同時(shí)確定了CO₂轉(zhuǎn)化為CH₄的CO₂和H₂O最佳投料比為1/4。

總之，這項(xiàng)工作借助銅氧化物和鈷氧化物同時(shí)具有的光-熱轉(zhuǎn)化和光催化能力，開發(fā)了一種對(duì)太陽光中近紅外光有響應(yīng)的光催化劑，證明了直接利用太陽能通過全光譜太陽能驅(qū)動(dòng)催化反應(yīng)將CO₂和H₂O轉(zhuǎn)化為燃料的可行性。

Near-Infrared-Responsive Photocatalytic CO₂ Conversion via In Situ Generated Co₃O₄/Cu₂O. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c03118

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