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隨著頁巖氣和天然氣的開發，甲烷成為一種豐富的資源，對甲烷的高效利用或轉化為具有高附加值的化學品提出了很高的要求。甲烷轉化為乙醇受到高度青睞，因為乙醇具有運輸效率，還可以直接作為合成塑料或各種碳氫化合物的燃料或原料。

盡管基于蒸汽重整產生的合成氣的間接甲烷轉化為甲醇在商業上是可行的，但該工藝的多步驟和高能耗影響了該工藝的經濟可行性。因此，人們高度追求將甲烷直接轉化為乙醇。基于此，韓國西江大學Jun Hyuk Moon等人利用Fe-N-C單原子催化劑(SACs)在析氧反應(OER)輔助甲烷氧化中實現了較高的法拉第效率和乙醇轉化率。

本文測試了Fe-N-C催化劑在有和沒有甲烷的電解液中的極化曲線。測試后發現，在沒有飽和甲烷的電解液中，在2.0 V_RHE的電勢下，Fe-N-C催化劑電極上觀察到大量O₂的生成，同時在Pt對電極上觀察到H₂的生成。相反，在飽和甲烷電解質中，在1.2-1.6V_RHE時，催化劑的氧化電流更高，這是由甲烷氧化引起的，而不是OER。

之后，本文在1.2-2.0 V_RHE的電勢范圍內，測試了Fe-N-C SACs的乙醇生產速率。當電位為1.6 V_RHE時，催化劑的乙醇生成速率達到4668.3 μmol/g_cat/hr。生成速率的增加歸因于O^*的更快形成和在較高電位下電化學轉換途徑能量穩定。值得注意的是，在1.6 V_RHE時，催化劑的法拉第效率(FE)高達68%，這一FE值顯著高于之前的結果。這種高FE導致高轉化率，超過了之前的電化學甲烷轉化結果。

之后，本文根據密度泛函理論(DFT)計算進一步理解了催化劑的催化機理。計算結果表明，OOH^*中間體的形成是電勢決定步驟，因此存在保持O^*穩定的可能電位。此外，微動力學分析使用計算的吉布斯能提出了一個電極電位，允許主導O^*覆蓋。當陽極電位大于1.6 V_RHE時，電化學甲烷轉化表現出乙醇產生速率的降低，相應的電極電位與在Fe-N-C催化劑上驅動OER的電位相匹配，這證實了甲烷轉化在較高的電位下與OER發生競爭。

此外，本文還提出了一種電化學流動池，它利用氣體擴散層電極提高了甲烷水介質中的低傳質，在50 sccm的甲烷流速下，乙醇的產率能達到11480.6 μmol/g_cat/hr，并且至少穩定運行100小時。總之，本文的研究策略不僅制備出了能將甲烷高效轉化為乙醇的催化劑，還為未來的甲烷轉化研究提供了指導。

Boosting Electrochemical Methane Conversion by Oxygen Evolution Reactions on Fe-N-C Single Atom Catalysts, Energy & Environmental Science, 2023, DOI: 10.1039/d3ee00027c.

https://doi.org/10.1039/D3EE00027C.

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?EES：Fe-N-C單原子催化劑上的析氧反應促進甲烷轉化

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