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利用地球上豐富的水資源和可再生能源作為原料，電化學水分解技術為氫氣的生產提供了一種可持續的、環境友好的途徑。然而，這種方法從根本上取決于陰極析氫反應(HER)高性能電催化劑的發展。迄今為止，鉑(Pt)是最優異的HER催化劑，這歸因于其反應動力學快，與氫的結合強度適中。

遺憾的是，貴金屬存在高成本、易在腐蝕性電解質中浸出以及在堿性和中性電解質中不適宜的水解離動力學等問題，使人們對Pt基電催化劑的可行性產生了直接和不可避免的擔憂。因此，研究具有優異的催化活性、穩定性以及在較寬的pH范圍內均具有優異的HER性能的電催化劑是至關重要的，但也極具挑戰性。

基于此，蘇州大學Jin-Ho Choi、臺灣同步輻射研究中心林彥谷和南洋理工大學Jong-Min Lee(共同通訊)等人報道了一種用于HER的高性能電催化劑，該催化劑由原子級薄的金屬銠與氧橋接單原子鎢(Rh-O-W)組成。

本文在典型的三電極體系中，研究了在室溫條件下Rh-O-W的電催化HER性能。根據Rh-O-W，Rh-O-Mo和Rh-O-Cr在N₂飽和的1.0 M KOH(堿性，pH=14.0)，0.5 M H₂SO₄(酸性，pH=1.0)和1.0 M PBS(中性，pH=7.0)電解質中得到的線性掃描伏安(LSV)曲線可以發現，與Rh-O-Mo和Rh-O-Cr，甚至與Pt/C和Rh/C相比，Rh-O-W在所有電解質中都表現出較高的催化活性，其特征是最低的起始電位和反應過電位，這表明原子級薄的形貌，尤其是表面穩定的-O-W位點的存在對催化劑HER性能的提高具有重要貢獻。

具體來說，在1.0 M KOH、0.5 M H₂SO₄和1.0 M PBS條件下，在10 mA cm^-2電流密度下，Rh-O-W催化劑的過電位分別為分別為8、7和38 mV，遠遠優于Pt/C(49、22和57 mV)和Rh/C(61、83和138 mV)催化劑。

此外，Rh-O-W在1.0 M KOH中的質量比活性為606.57 A g^-1，在0.5 M H₂SO₄中的質量比活性為1259.19 A g^-1，同時在1.0 M PBS電解質中的質量比活性也達到了140.76 A g^-1，其性能優于基準Rh/C催化劑以及Pt/C。值得注意的是，Rh-O-W的HER催化性能也遠遠優于其他最近報道的貴金屬催化劑。

綜上所述，本文成功制備出三種Rh基催化劑，Rh-O-W，Rh-O-Mo和Rh-O-Cr，除了包含氧橋接的金屬原子位點(-O-M，其中M=W，Mo和Cr)，還通過簡單的溶劑熱方法在有利于各向異性的CO配體環境中精細控制生長動力學。

具體來說，Rh-O-W憑借其形態特征，包括原子薄層結構(厚度>5 nm)，以及由二元組分產生的協同影響，顯著提高了電解質中活性位點對反應物的可及性，從而使得催化劑在較寬的pH范圍內展現出出色的HER。

此外，本文還結合Operando XAS表征和密度泛函理論(DFT)計算闡明了催化劑具有優異HER性能的原因、活性位點的動態行為以及反應機制。

結果證實，在Rh-O-W中，-O-W和Rh表面原子之間的強電子相互作用驅動了電子的再分布和在Rh活性位點的定位，從而改變了表面反應性，呈現出有利的氫和水吸附的熱力學特征。由于近熱中性的ΔG_H*以及優化的水親和力(低ΔG_H2O)，Rh-O-W所有pH條件下都具有高效的HER性能，表現出增強的水吸附和解離以及氫吸附和氫生成的性能。總之，本文的研究結果將為未來HER催化劑的制備和設計提供一定的思路。

Oxygen-Bridged Stabilization of Single Atomic W on Rh Metallenes for Robust and Efficient pH-Universal Hydrogen Evolution, ACS Nano, 2023, DOI: 10.1021/acsnano.3c02066.

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c02066.

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