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韓布興/朱慶宮Nature子刊：構(gòu)建三維Cu-殼聚糖-氣體擴散層電極，實現(xiàn)高效CO2電解制C2+醇

通過電催化CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)將CO₂轉(zhuǎn)化為C₂₊產(chǎn)品對于降低化石能源的消耗和實現(xiàn)碳中和具有重要意義。迄今為止，生產(chǎn)C₂₊產(chǎn)品的最有效的系統(tǒng)是使用流動單元組件，在這種結(jié)構(gòu)中，CO₂在氣-液-固三相界面上發(fā)生電解，并且CO₂RR活性常受界面面積大小和質(zhì)量輸運的限制。

對于催化劑層，最直接的方法是使用常用的聚苯胺(PANI)、聚吡咯(PPy)和Nafion D-521等聚合物/粘合劑在氣體擴散層(GDL)上涂覆粉末型電催化劑。然而，由于氣體運輸受阻，添加劑粘合劑不可避免地會降低CO₂RR性能，活性中心暴露不足以及在反應(yīng)中粘合劑降解使催化劑從電極表面脫離。

為此，氣體擴散電極的設(shè)計主要集中在兩個方面：一是擴大反應(yīng)界面，提高電催化劑的利用率；二是構(gòu)建高效的電子、CO₂和產(chǎn)物輸運網(wǎng)絡(luò)，減少CO₂反應(yīng)器的歐姆輸運和質(zhì)量輸運損失。

基于此，中科院化學(xué)研究所韓布興和朱慶宮等制備了一種三維Cu-CS(殼聚糖)-GDL(氣體擴散層)電極，其中CS可以作為催化劑和GDL之間的“過渡層”。具體而言，CS結(jié)構(gòu)的羥基和氨基賦予其較強的螯合能力，可與Cu²⁺直接配位得到Cu-CS絡(luò)合物；隨后通過原位電化學(xué)技術(shù)將Cu²⁺轉(zhuǎn)化為三維六方棱柱形Cu微棒。

電化學(xué)性能測試結(jié)果顯示，在?0.87 V下，C₂₊產(chǎn)物的法拉第效率(FE)可以達到88.2%，電流密度(幾何歸一化)高達900 mA cm^?2；其中C₂₊醇的選擇性為51.4%，部分電流密度為462.6 mA cm^?2。

實驗結(jié)果和理論計算表明，高度互連的CS網(wǎng)絡(luò)誘導(dǎo)了3D Cu薄膜的生長，并且所制備的集成結(jié)構(gòu)促進了電子的快速傳輸，減輕了電解過程中的質(zhì)量擴散限制。同時，三維Cu-CS-GDL結(jié)構(gòu)還產(chǎn)生了豐富的Cu(111)/Cu(200)晶面，降低了*CH₂CHO轉(zhuǎn)化為*CH₃CHO的能壘，有利于CO₂還原反應(yīng)按照C₂₊醇的途徑進行。

總的來說，該項工作通過利用殼聚糖作為過渡層增強了質(zhì)量轉(zhuǎn)換和有利于C₂₊醇途徑，這為設(shè)計在GDEs中使用一個合適的過渡層來調(diào)整結(jié)構(gòu)的其他CO₂RR高效電極提供了指導(dǎo)。

Construction of 3D Copper-chitosan-gas Diffusion Layer Electrode for Highly Efficient CO₂ Electrolysis to C₂₊ Alcohols. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38524-3

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