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譚勇文Nature子刊：Ru分散到銅納米簇催化劑上，加速NO2?與CO電化學偶聯合成甲酰胺

利用電化學C?N偶聯反應在環境條件下生產高附加值的有機氮化合物，可以實現有害物質的碳中和和高附加值利用，被認為是一種可持續的策略。最近的進展表明，在CO₂/CO還原反應中引入氨源，能夠從C?N偶聯反應中電化學合成有機酰胺。

同時，工業廢水和受污染的地下水中的亞硝酸鹽/硝酸鹽(NO₂^?/NO₃^?)是一種高度豐富的氮源。因此，利用大量廉價的含碳、含氮原料，將NO₂^?與CO電催化偶聯可能成為甲酰胺合成的一種替代途徑。

近日，湖南大學譚勇文和臺灣同步輻射研究中心Ting-Shan Chan等將Ru原子分散到銅納米團簇上形成單原子合金(Ru₁Cu SAA)電催化劑，實現了CO與NO₂^?的電化學偶聯反應生成甲酰胺。

實驗結果表明，分離的Ru原子被摻入到納米銅團簇的晶格中，生成了Ru₁Cu SAA；并且其在?0.5 V_RHE下的平均甲酰胺產率為2483.77 ± 155.34 μg h^?1 mg_cat.^?1，以及法拉第效率(FE)高達45.65 ± 0.76%。

此外，研究人員利用膜電極組件電解槽進一步研究了Ru₁Cu SAA的穩定性：Ru₁Cu SAA可以在高電流密度(約250 mA cm^?2)下持續穩定運行50小時，并且反應后結構和組分未發生明顯變化，這些結果表明Ru₁Cu SAA對甲酰胺電合成具有良好的穩定性。

一系列原位實驗研究和理論計算揭示了相鄰的Ru-Cu雙活性中心作為催化劑的內在活性中心: 單個Ru原子促進NO₂^?的吸附并激活脫氧加氫過程，而CO在相鄰Cu原子上經歷解離吸附。因此，Ru-Cu協同催化有助于通過*CO和*NH₂中間體的自發耦合促進C?N鍵的形成，從而提高了電合成甲酰胺的活性和選擇性。

總的來說，與單金屬催化劑相比，雙活性中心催化劑可以為C和N的活化提供獨立的雙中心協同催化，從而提高C?N偶聯效率。這為利用廉價的CO和NO₂^?污染物通過C?N耦合進行可持續的甲酰胺電合成開辟了一條途徑，也為合成各種高附加值化學品提供了一種基于單原子合金的雙位點設計策略。

Efficient Electrosynthesis of Formamide from Carbon Monoxide and Nitrite on a Ru-dispersed Cu Nanocluster Catalyst. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38603-5

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