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?梁正Angew.：協(xié)同電解液添加劑助力商業(yè)快充石墨負(fù)極

石墨負(fù)極在快速充電過程中容易出現(xiàn)危險(xiǎn)的析鋰現(xiàn)象，但由于難以確定限制速度的步驟，使得徹底消除析鋰現(xiàn)象成為一個(gè)挑戰(zhàn)。

圖1 鋰沉積過程示意

上海交通大學(xué)梁正等通過在商業(yè)碳酸酯電解液中引入三甘醇二甲醚（G3）-LiNO₃協(xié)同添加劑（GLN），在石墨負(fù)極上構(gòu)建了具有均勻鋰離子通量的彈性固體電解質(zhì)界面相（SEI），以實(shí)現(xiàn)高倍率下的無枝晶和高可逆的鋰沉積。

具體來說，G3可以促進(jìn)LiNO₃的溶解，而G3與鋰離子的高結(jié)合能可以通過引入氟代碳酸乙烯酯（FEC）而降低。

因此，在保留石墨正常的嵌入/脫嵌行為的前提下，交聯(lián)的低聚物醚和GLN協(xié)同分解得到的Li₃N都大大改善了鋰沉積前后SEI的穩(wěn)定性，有利于鋰的均勻沉積。這消除了電解液中有限鋰離子的持續(xù)消耗，減少了界面極化，最終避免了鋰枝晶和死鋰的形成。

圖2 SEI分析

結(jié)果，與空白電解液相比，在2C充電條件下，當(dāng)沉積鋰量達(dá)到總?cè)萘康?1%時(shí)，使用添加GLN電解液的石墨負(fù)極可以達(dá)到更高的庫侖效率（CE）（99.53%），同時(shí)具有優(yōu)異的鋰沉積可逆性（99.6%）。

此外，添加了GLN的電解液的1.2Ah磷酸鐵鋰|石墨軟包電池在3C下穩(wěn)定地運(yùn)行了150個(gè)循環(huán)，充分地證明了GLN在商業(yè)鋰離子電池快速充電應(yīng)用中的前景。

圖3 電化學(xué)性能研究

Li Plating Regulation on Fast-Charging Graphite Anodes by a Triglyme-LiNO3 Synergistic Electrolyte Additive. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202306963

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