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喬世璋?Nature子刊：電化學活化π-SnS催化劑，實現工業電流下酸性CO2-HCOOH電解

電化學CO₂還原反應(CO₂RR)制備甲酸(HCOOH)為可再生能源的儲存和CO₂的循環利用提供了有前途的策略。在酸性條件下能夠直接獲得HCOOH，并且降低了CO₂與OH^?的反應消耗，提高了HCOOH的產量。

然而，酸性條件下的競爭析氫反應(HER)對于選擇性CO₂制備HCOOH具有重要影響，尤其是在工業電流密度下。主族金屬硫化物衍生的S摻雜金屬催化劑在堿性和中性介質中通過抑制HER和調節CO₂還原中間體，表現出增強的CO₂-HCOOH選擇性。然而，在酸性介質中，將這些衍生的硫摻雜劑穩定在金屬表面上，使其具有較大的還原電位以用于工業水平HCOOH生產仍然具有挑戰性。

基于此，澳大利亞阿德萊德大學喬世璋課題組利用相工程技術制備了SnS (π-SnS)預催化劑，在工業電流密度下實現了酸性CO₂還原制備HCOOH (pH=3)。該策略能夠在酸性介質中穩定Sn表面下的豐富S摻雜，并且穩定的Sn-S活性位點調節了CO₂RR中間體的覆蓋率。

因此，在酸性介質中，π-SnS衍生的Sn催化劑在?0.1~ ?1 A cm^?2的電流密度范圍內，HCOOH的法拉第效率達到70%以上，并且CO₂單程利用率達36.43%；此外，HCOOH的產率最大可達到13.7 mmol h^?1 cm^?2(工業水平)，優于大多數報道的電催化劑。

通過FT-EXAFS、原位拉曼光譜學和理論模擬，發現π-SnS比具有較短Sn?S鍵的傳統α-SnS具有更強的內在結合強度，在經過高電流密度下CO₂RR活化后，Sn亞表面(Sn(S)?H)中的S含量更高；原位SERS、原位ATR-FTIR和DFT計算揭示了Sn-S活性位點具有強烈的*OCHO吸附和減弱的*H吸附，CO₂RR朝向更有利的CO₂-HCOOH途徑。

更重要的是，Sn-S活性位點在高電流密度下促進了*OCHO覆蓋，導致HCOOH的穩定和高速生產。綜上。該項工作證明了相工程在優化高性能酸性CO₂RR催化劑中的重要性，為設計用于在工業電流密度下高效電合成高附加值化學品的催化劑提供了策略。

Acidic CO₂-to-HCOOH Electrolysis with Industrial-level Current on Phase Engineered Tin Sulfide. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38497-3

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