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電化學CO₂還原反應(CO₂RR)生產燃料和其他化學品是一種降低化石能源消耗和緩解環境問題的有效方法。目前，用于CO₂RR過程的電催化劑主要是金屬，如金(Au)，銅(Cu)，銀(Ag)和鈀(Pd)等，它們的高電導率能夠促進電荷轉移和對所需產物的高選擇性。

然而，這些材料昂貴的價格阻礙了它們的大規模應用。因此，目前迫切需求尋找其他價格低廉的替代催化材料。二維過渡金屬二硫化物(TMDCs)由于其低成本、相對較高的載流子遷移率，以及可調的電子結構，可用于一系列涉及CO₂RR的化學反應。

與TMDC邊緣催化CO₂RR的能力相反，TMDC的基平面通常是催化惰性的，并且由于邊緣位點僅占可用位點的一小部分，這限制了二維TMDC的實際應用。

因此，開發有效的激活TMDC基面的策略對于進一步推動CO₂RR的發展具有重要意義。

基于此，麥吉爾大學宋俊和美國西北大學歐鵬飛等采用第一性原理密度泛函理論(DFT)計算，研究了利用晶界(GBs)對MoS₂進行基面活化用于增強CO₂RR的可能性。

具體而言，GBs可以通過降低電位限制步驟所需的能量來提高MoS₂的催化性能，并且*CO與GBs之間的相互作用相對較弱，有利于*CO轉化為氣態CO時發生脫附。

更重要的是，由于穩定的*CO吸附是隨后還原成各種其他烴類產品的關鍵，因此在GBs中引入S空位可以誘導吸附質與未配位的空位之間形成強鍵，進一步降低極限電位。

此外，電子分析表明，通過暴露基面未配位的位點，催化劑基面和吸附質結合強度發生增強，進而加速電荷轉移；并且，研究人員還發現，通過改變中間體的結合位點和減少吸附位點的配位數，GBs可以打破傳統的標度關系。

在選擇性方面，與原始基面相比，4|4、4|8b、4|8a和8|8b SV GBs對CO₂RR表現出更好的性能。綜上，該項研究表明，GBs和S空位能夠協同激活惰性MoS₂基面以增強CO₂RR性能，為設計一類新的高性能CO₂RR電催化劑提供了策略。

Basal Plane Activation via Grain Boundaries in Monolayer MoS₂ for Carbon Dioxide Reduction. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c03113

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