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隨著社會工業化的快速發展，能源短缺、環境惡化日益嚴重。尋找可行、高效的清潔能源技術對全球能源的可持續發展具有重要意義。太陽能作為一種取之不盡的綠色能源，已經引起了各個領域研究人員的關注，有效地利用這種能源來解決當前嚴峻的能源和環境問題是一個非常有前景的研究領域。

光催化水分解技術將可獲得的太陽能轉化為高能量密度、環境友好的氫氣，被認為是提供可再生能源和防止環境污染的最有效策略之一。水分解技術的可行性和實用性，取決于析氫反應(HER)半導體催化劑。其中，選擇半導體催化劑最關鍵的是催化劑需要具有合適的帶隙，帶隙必須滿足可見光響應和熱力學氫質子還原的需求。

此外，催化劑也應該具有高載流子分離和轉移效率。因此，開發高效、穩定的光催化劑仍然是一個巨大的挑戰。

基于此，武漢工程大學江吉周和華中科技大學翟天佑(共同通訊)等人精心設計了一種新型N缺陷和S摻雜的g-C₃N₄(S-g-C₃N₄-D)催化劑。

本文在可見光照射下測試了g-C₃N₄、g-C₃N₄-D和S-g-C₃N₄-D的光催化HER活性。在此之前，本文首先在制備過程中對硫粉和DMF的添加量進行優化，以獲得最佳的S摻雜和缺陷度。根據測試結果可以看出，對于g-C₃N₄催化劑，其光催化產氫速率是較為緩慢的，而且產氫量很小。

對于這一問題，則可以通過使用g-C₃N₄-D和S-g-C₃N₄催化劑得到顯著改善，這意味著引入N缺陷或S摻雜對于增強g-C₃N₄的光催化HER活性具有重要意義。值得注意的是，S-g-C₃N₄-D具有最佳的光催化HER活性，最高的析氫速率為5651.5 μ mol g^-1 h^-1，這有力地證實了N缺陷和S摻雜同時整合到g-C₃N₄納米結構中可以有效地促進催化劑的光催化HER過程。

更重要的是，制備的S-g-C₃N₄-D的HER光催化活性甚至超過了其他先前報道的大多數的缺陷和雜原子摻雜的g-C₃N₄基無金屬光催化劑。

值得注意的是，S-g-C₃N₄-D在420 nm和450 nm波長處的表觀量子效率(AQE)分別為0.64%和0.58%，這進一步表明S-g-C₃N₄-D在可見光照射下具有較高的光催化HER活性。此外，S-g-C₃N₄-D在不同波長下的光催化析氫速率也表明，其在紫外區也具有優異的光催化HER活性，證明了其可以被廣泛應用。

作為一種實用的催化劑，除了具有理想的光催化活性外，長期的穩定性也至關重要。S-g-C₃N₄-D的穩定性也通過比較連續五次循環催化測試后的活性衰減得到證實。研究結果表明，S-g-C₃N₄-D的活性隨時間的變化是不顯著的，這證明了它出色的可持續使用性。

之后，本文還通過密度泛函理論(DFT)計算獲得了g-C₃N₄、g-C₃N₄-D和S-g-C₃N₄-D中最高占據分子軌道(HOMO)和最低未占據分子軌道(LUMO)的電荷分布，以更深入地了解引入N缺陷和S摻雜對電子結構和g-C₃N₄光催化劑的影響。

顯然，在g-C₃N₄上可以觀察到均勻分布的電荷密度，其中HOMO和LUMO的空間電荷分布均勻地離域。相比之下，g-C₃N₄-D和S-g-C₃N₄-D催化劑上的電荷密度進行了重新分布，LUMO和HOMO的空間電荷分布也被很好地分離，這可以歸因于S摻雜和N缺陷改善了靜電勢的局部波動。與g-C₃N₄和g-C₃N₄-D相比，S-g-C₃N₄-D的軌道分離程度最高，這可以防止光生電子失活回到基態，從而提高光生電子的壽命。

此外，光激發后從HUMO躍遷到LUMO的電子更傾向于集中在S原子附近，使得氫離子在S-g-C₃N₄-D上更容易還原，從而提高了其光催化HER性能。此外，根據本文的計算還得到了g-C₃N₄、g-C₃N₄-D和S-g-C₃N₄-D的氫吸附自由能(ΔG_H*)，以評估其本征HER催化活性。本文的計算結果表明，g-C₃N₄和g-C₃N₄-D的ΔG_H*最優值分別為-1.72和-1.99 eV。

令人印象深刻的是，S-g-C₃N₄-D在S活性位點的ΔG_H*最優值為+0.24 eV，與g-C₃N₄和g-C₃N₄-D相比幾乎為零。總之，DFT計算結果證實了同時引入N缺陷和S摻雜對催化劑HER性能的提升有顯著的促進作用。綜上所述，本研究為高效HER催化劑的制備提供了新的視角。

Tailoring Advanced N-Defective and S-Doped g-C₃N₄ for Photocatalytic H₂ Evolution, Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202301116.

https://doi.org/10.1002/smll.202301116.

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Small：N缺陷和S摻雜使得g-C3N4實現高效光催化析氫

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