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劉宇/楊程ACS Energy Lett.:能量密集水系電池的濃縮氯基電解質可實現可逆Cl3-/Cl-氧化還原

劉宇/楊程ACS Energy Lett.:能量密集水系電池的濃縮氯基電解質可實現可逆Cl3-/Cl-氧化還原

氯的氧化還原具有高電勢和比容量,在儲能應用中引起了廣泛關注,但它在水性電解質中會發生不期望的歧化反應,這阻礙了其發展。

劉宇/楊程ACS Energy Lett.:能量密集水系電池的濃縮氯基電解質可實現可逆Cl3-/Cl-氧化還原

在此,中國科學院上硅所劉宇研究員&楊程副研究員團隊通過金屬鹵化物絡離子的獨特增溶作用,以低成本構建高濃度氯化物(超過30 m)電解質來穩定氧化產物并抑制副反應,Cl3/Cl氧化還原對在1.0 V vs SCE下表現出高達96.0%的高度可逆性。

基于高濃度電解質的所制造的Zn-Cl3電池在近乎中性的系統中在1.0 mA cm-2下表現出2.02 V的超高工作電壓。特別是,證明了室溫下轉換效率的提高以及4000次循環的持久循環穩定性。

劉宇/楊程ACS Energy Lett.:能量密集水系電池的濃縮氯基電解質可實現可逆Cl3-/Cl-氧化還原

圖1. 使用9M20C電解質的三電極系統中Cl3/Cl氧化還原過程的表征

總之,該工作通過金屬鹵化物絡離子的增溶作用構建高濃度的氯化物鹽,成功制備了幾種低游離水活度電解質,其在室溫下具有96.0%的高庫侖效率,同時保持了相對較高的水含量(最低至21.5 wt%),以保證電解質的安全性和優異的離子電導率。在此基礎上,基于更濃電解質的Zn-Cl3-全雙離子電池在近中性系統中在1.0 mA cm-2下表現出2.02 V的超高工作電壓和優越的倍率性能。

特別的,所制造的器件表現出前所未有的耐用循環壽命(超過4000次循環),幾乎沒有容量損失,這在水系系統中幾乎沒有報道過。因此,該工作為新型鋅氯氧化還原液流電池(RFB)的設計提供啟示,該電池具有高能量密度和持久的使用壽命,適合實際應用。

劉宇/楊程ACS Energy Lett.:能量密集水系電池的濃縮氯基電解質可實現可逆Cl3-/Cl-氧化還原

圖2. 電池性能

Concentrated Chlorine-Based Electrolyte Enabling Reversible Cl3–/Cl– Redox for Energy-Dense and Durable Aqueous Batteries ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01802

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