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章福祥Angew.：?jiǎn)卧覤i修飾銅合金，促進(jìn)C?C耦合以實(shí)現(xiàn)電還原CO2制備C2+

CO₂的電化學(xué)還原反應(yīng)(CO₂RR)是緩解化石能源消耗與減輕溫室氣體排放的有效途徑。考慮到乙烯和乙醇等C₂₊產(chǎn)物在化工和能源工業(yè)中的不同應(yīng)用，人們一直在不斷努力開(kāi)發(fā)有效的催化劑以實(shí)現(xiàn)高選擇性電催化CO₂轉(zhuǎn)化為C₂₊產(chǎn)物。然而，考慮到C₂₊產(chǎn)物的選擇性涉及線性CO₂分子的激活，以及C₁中間體(如*CO、*CHO和*COH)的耦合(C?C耦合)，C₂₊產(chǎn)物的選擇性形成仍然面臨著巨大的挑戰(zhàn)。

最近，SAA催化劑已被證明能夠選擇性電催化CO₂還原為C₁產(chǎn)物，如CO或甲酸酯。根據(jù)理論預(yù)測(cè)，SAA催化劑對(duì)選擇性電催化CO₂轉(zhuǎn)化為C₂₊產(chǎn)物是有效的，但尚未得到實(shí)驗(yàn)證實(shí)。

基于此，中科院大連化物所章福祥課題組報(bào)道了一種單原子Bi修飾的Cu合金(BiCu-SAA)電催化劑，用于選擇性電還原CO₂為C₂₊產(chǎn)物。具體而言，BiCu SAA催化劑具有顯著增強(qiáng)的CO₂-C₂₊產(chǎn)物選擇性(超過(guò)70%)，電流密度為400 mAcm^?2，并表現(xiàn)出更高的C₂₊與C₁產(chǎn)物比例。

此外，以BiCu-SAA組裝的流動(dòng)池在400 mAcm^?2電流密度下能夠持續(xù)運(yùn)行10小時(shí)以上，表明該催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。同時(shí)，與BiCu-SAA催化劑相比，純Cu催化劑不利于C?C耦合，并表現(xiàn)出較差的抑制競(jìng)爭(zhēng)性析H₂能力和C₂₊產(chǎn)物選擇性，表明只有單原子Bi修飾的Cu(即BiCu-SAA)對(duì)C?C偶聯(lián)和抑制H₂/C₁產(chǎn)物具有高活性，從而增強(qiáng)了C₂₊的選擇性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，不同于大多數(shù)串聯(lián)催化劑，BiCu-SAA催化劑主要通過(guò)調(diào)制金屬Cu納米粒子的電子結(jié)構(gòu)降低CO₂吸附/激活能壘，促進(jìn)其反應(yīng)中間體的高效C?C耦合，并抑制了競(jìng)爭(zhēng)性析氫反應(yīng)。總的來(lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作將SAA的應(yīng)用領(lǐng)域擴(kuò)展到在電催化CO₂RR過(guò)程中調(diào)節(jié)主要活性結(jié)構(gòu)以促進(jìn)對(duì)C₂₊產(chǎn)物的選擇性，這為設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)更多的多相催化劑用于催化CO₂轉(zhuǎn)化為長(zhǎng)鏈化合物提供了范例。

Single Atom Bi Decorated Copper Alloy Enables C-C Coupling for Electrocatalytic Reduction of CO₂ into C₂₊ Products. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202303048

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