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韓布興/吳海虹/康欣晨JACS: 三元離子液體基電解質耦合大塊金屬電極，用于高效電還原CO2制CO

通過電化學CO₂反應(CO₂RR)將CO₂還原為燃料和增值化學品，對人類社會的可持續發展具有重要意義。目前人們主要致力于設計和改性固體催化劑以提高活性和選擇性，而大多數電極在CO₂電還原過程中經歷了嚴重的失活和競爭性析氫反應，這嚴重降低了反應性能。

此外，電解質對CO₂電還原也起著關鍵的作用。離子液體基電解質有利于獲得較大的電流密度，有利于C₁產品的生產。然而，在基于IL的電解質中，嚴重的電極失活和HER仍有待解決。

基于此，華東師范大學韓布興、吳海虹和中科院化學研究所康欣晨等利用塊狀金屬電極與三元離子液體(IL)電解質(1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸鹽/1-十二烷基-3-甲基咪唑四氟硼酸鹽/MeCN)實現高效電還原CO₂制CO。電化學性能測試結果顯示，在不同體積金屬電極上，CO₂電還原為CO的電流密度明顯增大，并且三元電解液中的HER得到很好的抑制。更重要的是，在商業銅電極上，在較寬的電位范圍(?2.2~?2.5 V vs Ag/Ag⁺)內，獲得了約100%的CO法拉第效率(FE_CO)。

實驗結果和理論計算表明，在三元電解質中，一種IL破壞了另一種IL在MeCN中的聚集行為以獲得更均勻的結構，這不僅促進了CO₂的擴散，而且增加了對電極表面的潤濕性。在工作條件下，兩種IL陽離子在電極表面水平方向和垂直方向同時排列，提高了表面咪唑陽離子的濃度和致密度；致密的咪唑陽離子層增加了電極上的CO₂濃度，限制了CO₂分子在電極表面的擴散，促進了反應的進行。

因此，在工作條件下，電解液對電極的良好潤濕性和電極表面的高CO₂濃度導致了較高的電流密度，以及垂直排列的C₁₂mim⁺形成疏水層，抑制H⁺的擴散，從而有效地抑制HER以獲得大的FE_CO。

Ternary Ionic-Liquid-Based Electrolyte Enables Efficient Electro-reduction of CO₂ over Bulk Metal Electrodes. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c03259

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