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陳代榮/夏玉國ACS Catalysis：Fe/Pt單原子調控NiO納米片極化，實現高性能電催化堿性海水分解

利用可再生電力與水電解槽相結合生產清潔氫氣，為緩解礦物燃料消耗增加引起的能源和環境問題提供了一條有希望的途徑。目前的電解液主要來源于淡水，而淡水飼料的短缺可能成為大規模水電解的瓶頸。

海水占可利用水量的96.5%，大規模的海水電解在海水資源豐富、太陽能充足的情況下越來越受到關注。海水電解槽的主要障礙是競爭性活性氯形成反應，包括低pH下的析氯反應和高pH下的氯氧化反應，導致析氧反應(OER)選擇性降低和催化劑氯腐蝕失活。因此，開發高選擇性、高效的海水電催化劑至關重要。

近日，山東大學陳代榮和夏玉國等提出了一種通過操縱載體表面極化來調節錨定金屬單原子的策略，在弱極化NiO納米片中引入Mn來調節其表面極化，從而調節錨定的Pt/Fe單原子與NiO支撐體之間的電子金屬支撐相互作用，以實現高效電催化海水制氫。

具體而言，選擇Mn元素作為摻雜原子，主要歸因于它的多重單電子特性，這使得對NiO表面極化的連續操縱成為可能，并且MnO具有與NiO相似的結構，很容易用Ni原子代替Mn原子形成摻Mn的NiO納米片。此外，由于Mn基氧化物在酸性電解質中具有良好的選擇性和穩定性，因此Mn基氧化物在堿性電解質中也具有良好的選擇性。

為了進一步評估表面電荷極化對電子金屬支撐相互作用的影響，研究人員用Pt/Fe單原子制備了Mn摻雜的NiO納米片(分別表示為Pt₁/Mn-NiO和Pt₁/Mn-NiO)。實驗結果表明，Pt₁/Mn-NiO和Fe₁/Mn-NiO分別在堿性海水中表現出較強的HER和OER活性以及長期耐久性，并且組裝的Pt₁/Mn-NiO||Fe₁/Mn-NiO可以在較低電壓下驅動堿性海水裂解，說明表面極化調節對于構建高效堿性海水電解槽的重要性。

理論計算表明，Mn摻雜在Pt₁/Mn-NiO和Pt₁/Mn-NiO中引起了電荷重分布和配位結構的變化，導致HER和OER反應過程中速率決定步驟的自由能減小。總之，該項工作證明通過調節電子金屬-載體相互作用的表面極化調控是設計高效堿性海水電催化劑的一種有效的方法。

Polarization Manipulation of NiO Nanosheets Engineered with Fe/Pt Single Atoms for High-Performance Electrocatalytic Overall Alkaline Seawater Splitting. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c01101

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