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具有成本低、高安全性的新興可充電鋁電池（RABs）為下一代儲能技術提供了一個可持續的選擇。然而，RAB的發展受到了高性能正極材料的限制。

在此，德累斯頓工業大學馮新亮院士團隊通過4,4′,4″-( 1,3,5-三嗪-2,4,6-三基)三苯胺(TTTA)單體與吡喃二酐(PMDA)和1,4,5,8-萘四甲酸二酐(NTCDA)兩個單體之間的縮聚，合成了兩種聚酰亞胺二維共價有機框架（2D-COFs）正極。所得兩種2D-COFs都通過將n型亞胺和p型三嗪分子整合到一個框架中來獲得氧化還原雙極特性。其中，2D-NT-COF電極實現了132 mAh g^-1的大比容量（具有80.5%的高活性位點利用效率）。并且鑒于剛性2D框架中強大的酰亞胺連接和高聚合度，該電極呈現出超長的循環穩定性（4000次循環后容量保持率>97%，即每循環容量衰減約0.0007%）。

此外，作者揭示了2D-NT-COF獨特的氧化還原雙極法拉第反應，其中包括以AlCl²⁺為電荷載體的酰亞胺基團的可逆還原和以AlCl^4-為電荷載體的三嗪基團的可逆氧化。

圖1. 兩種電極的電化學性能

總得來說，該工作展示了兩種聚酰亞胺2D-COFs作為有前途的RABs正極材料，這兩種2D-COFs都是通過將n型亞胺和p型三嗪分子整合到一個框架中而設計出的具有氧化還原兩極特征的材料。受益于高度聚合的剛性框架，分子級的可利用孔道，精確設計的拓撲結構，以及密集的氧化還原活性位點，2D-NT-COF30作為RAB正極描述了出色的電化學性能，活性位點利用效率高達80.5%。

作者進一步闡明了獨特的氧化還原兩極電荷儲存機制，其中AICl²⁺（用于亞胺基的還原）和AlCl^4-（用于三嗪基的氧化）被認為是各自的電荷載體物種，強調了設計氧化還原雙極二維COF的可行性，這為構建具有復雜載流離子的新興電池化學的先進正極提供了啟示。

圖2. 儲能機制研究

Redox-Bipolar Polyimide Two-Dimensional Covalent Organic Framework Cathodes for Durable Aluminium Batteries,Angewandte Chemie International Edition??2023 DOI:?10.1002/anie.202306091

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