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近年來，單原子合金（SAA）催化劑被用于促進各種多相催化，但尚未被用于選擇性電催化還原CO₂成多碳（C₂₊）產物，涉及C-C偶聯。基于此，中科院大連化學物理研究所章福祥研究員等人報道了一種單原子鉍（Bi）修飾銅合金（記為BiCu-SAA）電催化劑，其可以有效地調節CO₂還原成C₂₊產物的選擇性，而不是C₁產物。

BiCu-SAA催化劑對C₂₊產物的選擇性顯著提高，其最佳法拉第效率（FE）為73.4%，且在流動電池系統下，當電流密度為400 mA cm^-2時，其結構和性能仍能保持良好。

以BiCu-SAA和Cu-Nano上的Cu(111)面為模型圖，作者對CO₂RR到C₂H₄（主要C₂₊產物）進行了DFT計算，分別記為BiCu(111)-SAA和Cu(111)-Nano。研究表明，定域電子可以轉移到CO₂分子的反鍵軌道上，促進CO₂的活化和進一步還原，作者計算了BiCu(111)-SAA和Cu(111)-Nano對CO₂的吸附自由能和主要催化途徑。

在單原子Bi修飾后，Cu(111)-Nano催化劑上CO₂吸附生成*CO₂的自由能變化從0.76 eV大大降低到0.49 eV，表明CO₂在BiCu(111)-SAA上更容易活化。*CO₂質子化成*COOH也有類似的下降趨勢，表明單原子Bi修飾Cu合金有利于CO₂活化成*COOH形成*CO。

此外，作者提出了三種不同的C-C耦合途徑，分別為*COCO途徑、*CHOCO途徑和*COHCO途徑，其中*COHCO途徑對BiCu(111)-SAA最有利，表明質子化的*CO有利于后續的C-C耦合步驟。

BiCu(111)-SAA上的*COHCO偶聯途徑表現出比Cu(111)-Nano更低的勢阱，表明其C-C偶聯步驟的動力學更快。結果表明，BiCu-SAA催化劑可以促進CO₂的活化，加速C-C偶聯反應，同時抑制H₂和甲酸酯的生成。

Single Atom Bi Decorated Copper Alloy Enables C-C Coupling for Electrocatalytic Reduction of CO₂ into C₂₊ Products. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202303048.

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/05/389c1545ef/

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