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?南航彭生杰AM：氧空位和氧化還原石墨烯共同提升鈣鈦礦氧化物的氧還原反應(yīng)性能

可靠、高效的儲(chǔ)能與能源轉(zhuǎn)換裝置是推動(dòng)現(xiàn)代社會(huì)發(fā)展的核心技術(shù)之一。隨著人類在不同地區(qū)從事各種活動(dòng)，如航空航天任務(wù)、極地檢查、海上運(yùn)輸、深海勘探等，能夠正常工作并能夠忍受極低溫度的電池系統(tǒng)受到了高度關(guān)注。

鋰離子電池(LIBs)在低溫儲(chǔ)能方面受到了全世界的關(guān)注。然而，由于在零下溫度下其容量和速率性能的下降，鋰離子電池仍然不能滿足低溫儲(chǔ)能要求。相比之下，鋅空氣電池(ZABs)因其理論能量密度高(1086 Wh kg^-1)、低成本、環(huán)保和高安全性而成為最有前景的候選電池體系之一，這也使得制備高性能的空氣電極催化劑成為了重要目標(biāo)。

基于此，南京航空航天大學(xué)彭生杰等人制備了被還原性氧化石墨烯涂層包覆的富氧多孔鈣鈦礦氧化物(CaMnO₃)納米纖維(V-CMO/rGO)催化劑，該催化劑可以作為鋅-空氣電池的空氣電極催化劑，并且結(jié)合測(cè)試結(jié)果還有力地證明了其具有優(yōu)異的催化性能。

本文在0.1 M KOH電解質(zhì)中測(cè)試了V-CMO/5rGO和其他對(duì)比催化劑的電化學(xué)ORR活性。值得注意的是，極化曲線顯示VCMO/5rGO的半波電位(E_1/2=0.86 V vs. RHE)略高于商業(yè)Pt/C，并且與其他報(bào)道的錳基氧化物相比，VCMO/5rGO具有出色的性能。

此外，V-CMO/2rGO和V-CMO/10rGO的E_1/2均低于V-CMO/5rGO，這是因?yàn)閂-CMO/2rGO中氧空位和rGO含量低導(dǎo)致催化劑的電導(dǎo)率較低，V-CMO/10rGO中氧空位和rGO含量高則導(dǎo)致催化劑的活性位點(diǎn)暴露不足。

然而，V-CMO/2rGO的性能明顯優(yōu)于純CMO，這是因?yàn)榧词筕-CMO/2rGO有少量的氧空位，但是V-CMO/2rGO中引入了高導(dǎo)電的rGO。由于V-CMO、V-CMO/2rGO和V-CMO/10rGO的ORR活性相對(duì)較差，因此V-CMO/5rGO優(yōu)異的ORR活性主要來源于被rGO包覆的富含空位的V-CMO，而且均勻涂覆的氧化還原石墨烯也有利于電子傳遞和活性表面積的暴露。

之后，本文利用密度泛函理論(DFT)計(jì)算進(jìn)一步理解了V-CMO/5rGO的催化機(jī)理。計(jì)算結(jié)果表明，CMO/rGO和V-CMO/rGO的反應(yīng)能都呈現(xiàn)出“下坡”趨勢(shì)，而CMO的第二步和最后一步則是“上坡”反應(yīng)，這表明rGO的涂覆能夠顯著降低OH^*中間體脫附的反應(yīng)能壘。

為了進(jìn)一步理解活性位點(diǎn)的機(jī)理，本文還得到了Mn的d軌道投影態(tài)密度(PDOS)。顯然，由于氧空位的引入，V-CMO/rGO中的Mn原子比CMO/rGO中的Mn原子有更多的電子占據(jù)d_x2-y2軌道，在e_g軌道中的高能電子使Mn-OH鍵不穩(wěn)定，從而促進(jìn)含氧中間體的脫附。

值得注意的是，Mn 3d軌道的態(tài)密度顯示V-CMO/5rGO的費(fèi)米能級(jí)(E_F)重疊最多，這表明其電導(dǎo)率最好。費(fèi)米能級(jí)中的電子有利于電子從電催化劑表面轉(zhuǎn)移到被吸附的-OH^*中間體，從而促進(jìn)了-OH^*的脫附和ORR反應(yīng)過程。總之，本文的制備策略為鋅空氣電池的發(fā)展做出了一定的貢獻(xiàn)。

Tailoring Oxygen Reduction Reaction Kinetics on Perovskite Oxides via Oxygen Vacancies for Low-Temperature and Knittable Zinc-Air Batteries, Advanced Materials, 2023, DOI: 10.1002/adma.202303109.

https://doi.org/10.1002/adma.202303109.

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