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在低溫下，高動力學的氧還原反應（ORR）電催化劑是耐高溫能量轉換和存儲裝置的關鍵和迫切需要的，但研究還不夠充分。基于此，南京航空航天大學彭生杰教授等人報道了利用還原氧化石墨烯涂層包覆富氧空隙的多孔鈣鈦礦氧化物（CaMnO₃）納米纖維（V-CMO/rGO）作為低溫編織Zn-空氣電池的空氣電極催化劑。

V-CMO/rGO在鈣鈦礦氧化物中表現出最高的ORR活性，并在低溫下表現出優異的動力學。V-CMO/rGO在-40 °C低溫下驅動可編織和柔性Zn-空氣電池，峰值功率密度高達56 mW cm^-2，循環壽命超過80 h。

通過DFT計算，作者研究了V-CMO/5rGO的改進。Mn被選為活性位點，并比較了4e^– ORR途徑的反應能。CMO/rGO和V-CMO/rGO的反應步長均為下坡，而CMO的第二步和最后一步反應步長為上坡，表明rGO涂層能夠顯著降低-OH*中間脫附的反應勢壘。通過Mn的d軌道的投影態密度（PDOS）發現，能量較低的d_xy、d_yz和d_xz屬于t_2g軌道，而能量較高的d_z²和d_x²_-y²屬于e_g軌道。

由于氧空位的引入，V-CMO/rGO中的Mn原子比CMO/rGO中的Mn原子擁有更多占據d_x²_-y²軌道的電子。e_g軌道上更合適的高能量電子群破壞了Mn-OH鍵的穩定，從而促進了含氧中間體的脫附。

通過上述優化，V-CMO/rGO的過電位最低，為289 mV。在費米能級（E_F）附近表面的活性成/反鍵軌道表明，電活性區主要分布在金屬周圍，表面的O位占據了反鍵區，阻止了O種的過結合。Mn 3D軌道上的態密度表明，V-CMO/5rGO在E_F中重疊最多，電導率最好。

CMO中完全配位的Mn由于氧空位的形成而受到干擾，導致Mn的費米能級和e_g軌道充滿電子。E_F中的電子有利于電子從電催化劑表面到被吸附的-OH*中間體，促進了-OH*的解吸和ORR反應過程。

Tailoring Oxygen Reduction Reaction Kinetics on Perovskite Oxides via Oxygen Vacancies for Low-Temperature and Knittable Zinc-Air Batteries. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202303109.

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?南航彭生杰教授AM：Zn-空氣電池中氧空位對鈣鈦礦氧化物ORR動力學的影響

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