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精確設計和構建滿足環境電解氮還原反應（e-NRR）性能的催化劑是極具挑戰性的。

基于此，淮陰師范學院闞玉和教授、哈爾濱理工大學馬慧媛教授和王新銘副教授（共同通訊作者）等人報道了將多金屬氧酸鹽（POMs）原位集成到穩定的金屬有機骨架（MOFs）中，生成了五種基于POMs的MOFs，其分子式為[Fe_xCo_y(Pbpy)₉(ox)₆(H₂O)₆][P₂W₁₈O₆₂]·3H₂O（Fe_xCo_yMOF-P₂W₁₈），并直接用作e-NRR的催化劑。

測試發現，其NH₃的產率為47.04 μg h^-1 mgcat.^-1和31.56%的法拉第效率，對比[Fe_0.5Co_0.5(Pbpy)(ox)]₂·(Pbpy)_0.5分別提高了4倍和3倍。

作者使用標準B3LYP泛函進行了一系列的kohn-sham DFT計算，比較了FeMOF-P₂W₁₈、FeCoMOF-P₂W₁₈和CoMOF-P₂W₁₈與純P₂W₁₈的軌道能量和組成。

在電化學還原過程中，電子將優先定位在P₂W₁₈單元上。只有當P₂W₁₈的LUMO軌道被電子包圍（P₂W₁₈完全還原），電子才會轉移到MOFs的LUMO中。考慮HOMO軌道，發現FeCoMOF-P₂W₁₈比FeMOF-P₂W₁₈8和CoMOF-P₂W₁₈具有更高的HOMO能量，說明FeCoMOF-P₂W₁₈具有更強的還原能力。

在電催化過程中，P₂W₁₈接收電子并作為電子庫，當電子與FeCoMOF-P₂W₁₈結合，電子就會轉移到FeCoMOF-P₂W₁₈的雙金屬位點上。

為進一步驗證Fe_xCo_yMOF-P₂W₁₈具有良好的e-NRR活性，作者還計算了Fe_xCo_yMOF-P₂W₁₈（FeMOF-P₂W₁₈、CoMOF-P₂W₁₈和FeCoMOF-P₂W₁₈）從N₂到*N₂H階段的活化能。

主要是電荷密度差揭示了FeCoMOF-P₂W₁₈提供的電子主要聚集在P₂W₁₈上。該富電子結構可作為電子轉移裝置，將電子轉移到活性位點，有利于N₂分子和反應中間體的吸附。

Efficient Electron Transfer from an Electron-Reservoir Polyoxometalate to Dual-Metal-Site Metal-Organic Frameworks for Highly Efficient Electroreduction of Nitrogen. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adfm.202214495.

https://doi.org/10.1002/adfm.202214495.

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