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華科大王春棟ACS Nano：Rh部分取代MOF中的金屬節點，用于肼氧化輔助海水分解

電化學堿性海水分解制氫是解決能源危機和環境污染的有效途徑。然而，陽極緩慢的OER動力學以及析氯反應(CER)會阻礙整體海水電解的效率。近年來，肼氧化反應(HzOR，N₂H₄ + 4OH^?→N₂ + 4H₂O + 4e^?)引起了人們廣泛的關注。

由于HzOR的理論電位為?0.33 V_RHE，明顯低于OER的理論電位(1.23 V)，因此作為一種合適的陽極反應，HzOR不僅可以節省制氫所需的能量，而且可以避免CER的發生。因此，探索HER和HzOR雙功能電催化劑對于海水電解是非常可取的。

基于此，華中科技大學王春棟課題組通過在Ni-BDC (即由Ni節點和對苯二甲酸配體構建的MOF)中部分取代Ni，開發了一種NiRh_0.016-BDC雙功能催化劑。

電化學性能測試結果顯示，在堿性海水溶液中，NiRh_0.016-BDC催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的HzOR和HER過電位分別為49和17 mV，相比純的Ni-BDC降低了194和404 mV。對于制備的NiRh_0.016-BDC，由于Rh摻入后Ni-O鍵的收縮，獲得了良好的穩定性(Ni-BDC為60 h，Ni-BDC為20 h)，表明適當的節點工程也可以顯著提高MOF催化劑的長期穩定性。

此外，利用NiRh_0.016-BDC催化劑組裝的海水電解槽僅需0.06 V的超低電池電壓(0.3 M N₂H₄)就能達到10 mA cm^?2電流密度，優于基準Pt/C||Pt/C電解槽(0.12 V)。

實驗結果和理論計算表明，NiRh-BDC中的Rh節點可以接收鄰近Ni的電子作為活性位點，在HzOR過程中H₂O*和H*的吸附增強；并且由于Rh與鄰近原子的電荷轉移，調整后的Ni位點可以降低HzOR過程中N₂H₄脫氫的能壘。

此外，除Rh外，其他貴金屬，如Ru、Pt和Ir也被成功地摻入到Ni-BDC中，并且這些催化劑也表現出優異的電化學性能，表明用HzOR替代緩慢動力學的OER是海水低能耗制氫的一個總體策略。

Leveraging Metal Nodes in Metal–Organic Frameworks for Advanced Anodic Hydrazine Oxidation Assisted Seawater Splitting. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c02749

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