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劉茂昌/黃宏文AEM：N-NaTaO3@Ta3N5核-殼異質結助力光催化整體水分解

五氮化三鉭（Ta₃N₅）是一種很有前途的光催化制氫材料，因為其具有適合太陽能收集和整體水分解的能帶結構，但其應用受到嚴重的電荷重組和非平衡氧化還原能力的限制。

基于此，西安交通大學劉茂昌教授和湖南大學黃宏文教授等人報道了利用立方NaTaO₃氮化法制備的原子尺度N-摻雜NaTaO₃@Ta3N5（N-NaTaO₃@Ta₃N₅）核-殼異質結立方體。在沒有任何助催化劑的情況下，在550 nm處，核-殼異質結立方體在光催化整體水分解中表現出高效的H₂和O₂的化學計量析出，量子效率為2.18%。通過原位沉積Rh@Cr₂O₃核-殼催化劑，量子效率提高到6.28%，是目前報道的Ta₃N₅基光催化劑中最高的效率之一。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者研究了O-Ta-N共價鍵形成的界面上的電荷轉移特性。結果表明，由此可產生從Ta₃N₅到NaTaO₃方向的內建電場，通過改善電子遷移行為顯著影響電荷注入和載流子動力學，導致電荷密度和平均靜電位發生顯著變化。同時，通過莫特-肖特基測試（Mott-Schottky test）測得純NaTaO₃和Ta₃N₅的平帶電位（E_fb）分別為-0.95和-0.50 V。

作者提出了N-NaTaO₃/Ta₃N₅異質結中涉及能帶對準和電荷轉移機理的示意圖：在Xe燈的光激發下，摻雜的NaTaO₃的VBs/MS中的電子和Ta₃N₅的VBs中的電子分別被轉移到它們的CBs上。在I-型結構的界面電場引導下，摻雜層的NaTaO₃中的光致電子和空穴通過O-Ta-N通道迅速轉移到Ta₃N₅上。

隨后，Rh@Cr₂O₃助催化劑進一步提取電子進行質子還原，而Ta₃N₅的VB中所容納的空穴則參與水氧化反應，從而實現了這些載流子的空間分離以及氧化還原反應。

N-NaTaO₃@Ta₃N₅ Core-Shell Heterojunction with Controlled Interface Boosts Photocatalytic Overall Water Splitting. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: 10.1002/aenm.202301158.

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