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?復旦/商丘師范Chem：S2?和Na+共修飾高暴露Bi(110)面，實現安培級CO2-甲酸電合成

高效電化學CO₂還原反應(CO₂RR)生產高附加值甲酸鹽產品是一個有吸引力但仍具有挑戰性的研究課題。其中，Bi、Sn、In、Pd和Pb基材料是選擇性CO₂轉化為甲酸鹽的有效催化劑候選材料，因為它們對關鍵的*OCHO中間體具有較好的吸附性能。

然而，由于在安培級總電流密度(|j_total|)下電解時的法拉第效率(FE<80%)較低，所報道的生產甲酸鹽(|j_formate|)的部分電流密度通常低于1 A cm^?2。此外，由于催化位點不足，該反應所需的過電位仍然很高，無法同時穩定*OCHO的結構和抑制H₂的生成。

基于此，復旦大學鄭耿鋒和商丘師范學院羅干等開發了一種具有高暴露(110)面和硫陰離子和鈉離子同時改性的金屬鉍納米片(Bi(110)-S-Na)，用于高選擇性電催化CO₂轉化為甲酸鹽。

電化學CO₂RR測試結果顯示，Bi(110)-S-Na催化劑在?0.64 V時，總電流密度達到?1 A cm^?2，甲酸鹽的法拉第效率和部分電流密度分別為95.8%±2.8%和958±28 mA cm^?2；當總電流密度上生到?3 A cm^?2時(?1.36 V)，甲酸鹽的法拉第效率和部分電流密度分別為83.5%±2.5%和2505±75 mA cm^?2。

此外，Bi(110)-S-Na還具有優異的穩定性，其在?1 A cm^?2電流密度下連續電解4000 s，甲酸鹽的法拉第效率從96%下降到80%；在?600 mA cm^?2下連續電解30小時，甲酸鹽的法拉第效率穩定保持在85%，并且反應催化劑形貌沒有發生明顯變化。

實驗結果和理論計算表明，Bi(110)面上*OCHO的形成能低于Bi(012)面，表明Bi(110)面對甲酸途徑表現出比Bi(012)更高的活性。此外，硫陰離子和鈉離子的共修飾改善了Bi-Bi金屬鍵，增強了*OCHO的電子局域化，并促進了水的活化形成H*中間體，從而在抑制H₂產生的同時提高了甲酸的選擇性。

總的來說，該項工作設計和制備具有高度暴露(110)面金屬鉍納米片，并利用硫陰離子和鈉陽離子共同改性，這提高了目標產物的部分電流密度以實現高速率CO₂電合成甲酸鹽。

Ampere-level CO₂-to-formate Electrosynthesis Using Highly Exposed Bismuth(110) Facets Modified with Sulfur-anchored Sodium Cations. Chem, 2023. DOI: 10.1016/j.chempr.2023.05.008

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