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?ACS Energy Letters：什么影響著高面容量固態(tài)電池硅基負(fù)極的倍率性能？

在固態(tài)電池（SSB）電極中實現(xiàn)高面容量和倍率性能是具有挑戰(zhàn)性的，因為電荷載流子在厚的全固態(tài)復(fù)合電極中傳輸緩慢，這源于傳輸強烈依賴于壓縮復(fù)合體的微觀結(jié)構(gòu)和孔隙度。為引入像硅這樣的高容量材料，需要在整個電極上進(jìn)行快速的離子和電子傳輸。

圖1 半電池組件示意圖

蒙納士大學(xué)Moumita Rana、Wolfgang G. Zeier、芝加哥大學(xué)Anja Bielefeld等展示了一條實現(xiàn)高性能硅基SSB負(fù)極復(fù)合材料的途徑，并研究了其中所涉及的電荷載體傳輸和微觀影響。

具體而言，通過改變硅的顆粒大小和負(fù)極復(fù)合材料中固態(tài)電解質(zhì)（SE）的離子傳導(dǎo)性，并分析其電化學(xué)性能和電荷載流子傳輸，作者發(fā)現(xiàn)，活性材料顆粒的表面與體積比增強，有效離子傳導(dǎo)性提高，顆粒大小兼容，復(fù)合材料成分分布均勻，孔隙率變低，有利于硅基負(fù)極復(fù)合材料的高性能發(fā)揮。這種策略允許在環(huán)境溫度下，在1.6 mA?cm^-2和8 mA?cm^-2的電流密度下，通過復(fù)合電極中硅納米顆粒和快速離子傳導(dǎo)電解質(zhì)的組合，獲得10 mAh?cm^-2和4 mAh?cm^-2的比容量。

圖2 不同復(fù)合負(fù)極的電化學(xué)性能

詳細(xì)的直流極化結(jié)果和微觀結(jié)構(gòu)模型顯示，硅和SE的粒徑兼容性導(dǎo)致壓縮負(fù)極復(fù)合材料的低孔隙率，這有利于在整個SE基質(zhì)中更均勻地分布離子通量，從而改善電極的有效離子傳導(dǎo)性。要進(jìn)一步提高負(fù)極復(fù)合材料的性能，需要優(yōu)化SE的粒徑、復(fù)合材料的加工和燒結(jié)路線，以便在不影響有效離子傳導(dǎo)性的情況下實現(xiàn)電極中較低的孔隙率，這將有利于減少離子傳導(dǎo)途徑的曲折和快速，從而促進(jìn)SSB的電極的高性能行為。

圖3 硅粒徑和SE離子電導(dǎo)率對負(fù)極復(fù)合材料倍率性能的影響

Toward Achieving High Areal Capacity in Silicon-Based Solid-State Battery Anodes: What Influences the Rate-Performance? ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00722

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