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在水系鋅離子電池(ZIB)正極中引入氧空位可以顯著改善Zn²⁺的擴散動力學，從而增強電化學性能。然而，水性電解質循環過程中電池中氧空位的穩定性卻被忽視。

在此，哈爾濱工業大學張乃慶教授、趙光宇副教授&湘潭大學呂蓬勃副教授團隊通過不同雜質原子的重新填充來穩定氧空位，并且N的梯度濃度重新填充以最小的形成能(4.77eV)實現了氧空位的最穩定狀態。

所得Zn₃V₂O₇(OH)₂·2H₂O通過梯度N補充部分氧空位(N-VO-ZVO)實現了更穩定的氧空位和低Zn²⁺擴散能壘(0.19 eV)，在100 A g^-1下具有186 mAh g^-1的超高倍率性能，10000次循環后容量保持率為84.9%。

圖1. VO-ZVO 循環前后的結構表征

總之，DFT計算結果表明N原子的重新填充(與P和S原子相比)可以降低氧空位的形成能(4.77 eV vs 5.69和5.55 eV)，從而產生更穩定的氧空位。

作者通過電化學原位轉換方法獲得了具有梯度濃度的N重新填充到氧空位的N-VO-ZVO正極。得益于N的梯度濃度，N-VO-ZVO補充表現出增強的氧空位穩定性，具有最小的氧空位形成能(4.77 eV)，實現10000次循環后的容量保持率為84.9%。

此外，Zn²⁺擴散的低能壘(0.19 eV)增強了Zn²⁺擴散動力學，從而實現了N-VO-ZVO的超高倍率性能(100 A g^-1時為186 mAh g^-1)。因此，精確設計合理的正極結構對于實現增強的離子擴散動力學和長循環穩定性至關重要。

圖2. N-V_O-ZVO和V_O-ZVO的電化學性能

Gradient Concentration Refilling of N Stabilizes Oxygen Vacancies for Enhanced Zn2+ Storage, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202301730

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張乃慶/趙光宇/呂蓬勃AEM：N的梯度濃度補充可穩定氧空位以增強Zn2+存儲

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