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北化工/高能所Nano Lett.：首次報道！Fe-SACs促進QD光伏中多硫化物氧化還原

開發經濟高效的多硫化物氧化還原陰極，對先進量子點（QD）光伏技術的發展至關重要?；诖耍?strong>北京化工大學汪樂余教授和張立鵬博士、中科院高能物理研究所馬陳燕等人首次證明了氮摻雜碳（N-C）殼負載鐵單原子催化劑（Fe-SACs）能夠催化QD光伏中的多硫化物還原。

具有FeN₄活性位點的Fe-SACs對ZnCuInSe-QD光伏（AM1.5G, 100 mW/cm²）的功率轉換效率為13.7%，是ZnCuInSe-QD光伏的最高值，優于Cu-SACs和N-C催化劑。

通過DFT計算，作者研究了SACs（FeN₄和CuN₄）對SRR的內在活性。由于S₄^2?陰離子需要被催化劑吸附，作者計算了催化劑吸附的S₄^2?的電子性質。吸附的S₄^2?陽離子與FeN₄催化劑之間的電子轉移比CuN₄或N-C催化劑之間的電子轉移要多得多，表明Fe原子很容易將電子轉移到配位的N原子上。

電子轉移的增強有助于S原子與活性位點之間形成鍵，同時有利于活化吸附的S₄^2?中的S-S鍵，從而促進多硫化物的還原過程。因此，FeN₄ SAC比N-C和CuN₄ SAC更容易吸附S₄^2?陰離子。

此外，Bader電荷密度分析顯示，Fe原子比Cu或C原子具有更多的正電荷。反應自由能為-1.06 eV的FeN₄催化劑更有利于吸附S₄^2?離子，遠低于N-C催化劑或CuN₄ SAC。由于反應自由能低，在FeN₄催化劑上的反應步驟也很有利。因此，S^2?離子是FeN₄催化劑上的優選產物。結果表明，FeN₄對多硫化物的還原具有較高的催化活性。

Fe Single Atom Catalysts Promoting Polysulfide Redox Reduction in Quantum Dot Photovoltaics. Nano Lett., 2023, DOI:10.1021/acs.nanolett.3c01064.

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