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粘結劑是決定鋰離子電池電極結構完整性和離子導電性的重要成分。然而，傳統粘結劑的導電性和耐久性不足以與固態電解質一起使用。

圖1 材料表征

成均館大學 Pil J. Yoo、三星SDI有限公司Youngugk Kim等提出了一種用于鋰離子二次電池的新型體系，該體系將電解質和粘結劑結合成一個統一的結構，這是通過使用對苯二胺（ppD）分子在母體粘結劑之間建立超分子橋來實現的。

研究發現，由于ppD的部分交聯效應和電荷轉移結構，與傳統母體粘結劑相比，所提出的策略可將離子導電性和機械性能提高6.4倍（PEO-pPD 的導電性達到3.73×10^-4 S cm^-1）和4.4倍（PAA-pPD的機械強度達到151.4 kPa）。

采用這種電池體系后，由于鋰離子預先均勻地分布在整個電池體系中，因此不需要預老化過程將鋰離子擴散到電極上。

此外，與基于顆粒的全固態電池（ASSB）系統不同，由于聚合物具有填充空隙的可塑性，擬議的ASSB電池可以在沒有外部壓力的情況下穩定運行。

圖2 裸聚合物及其pPD橋接超分子相的離子電導率表征

憑借這些優勢，粘結劑-電解質一體電池設計有效地降低了電解質/容量（E/C）比，實現了小于10 mg mAh^-1的貧電解質操作條件，提高了電池的能量密度。進一步，當將LFP正極和鋰負極應用于該系統時，在0.5 C的電流密度下，經過100次循環后，最終實現了98.7%的容量保持率，平均庫侖效率達到99.7%。

總體而言，這項工作利用基于pPD的超分子成功地整合了電解質和粘結劑的功能，該研究成果能為開發電解質與活性材料之間具有優化界面接觸的新型固態電池帶來啟發。

圖3 裸聚合物及其pPD橋接超分子的電池性能

p-Phenylenediamine-Bridged Binder-Electrolyte-Unified Supramolecules for Versatile Lithium Secondary Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202304803

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