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葉金花/李亞光/張利強Nature子刊：高熵策略立大功！合成銅基高熵二維材料高效穩(wěn)定光熱催化RWGS

銅基納米材料是許多工業(yè)過程的基準催化劑，如甲醇蒸汽重整、甲醇合成、水氣變換反應和新興的光熱催化劑。但是，銅基納米催化劑的Taman溫度(約400°C)總是低于工業(yè)過程和光熱催化的操作溫度(450°C)，這縮短了工業(yè)催化系統(tǒng)的使用壽命，并減少了太陽能到化學能量轉換效率。迄今為止，強金屬-載體相互作用(SMSI)是提高納米催化劑燒結阻力的主要途徑。

然而，SMSI涉及通過異質材料覆蓋層部分或完全包封銅基納米顆粒，這阻斷了活性銅位點，阻礙了反應物的運輸并喪失催化活性。因此，調節(jié)銅基納米催化劑的結構以獲得高溫下的催化穩(wěn)定性和活性具有重要意義。

近日，河北大學葉金花、李亞光和燕山大學張利強等提出了一個高熵的概念來增強銅基納米催化劑的結構剛性，并且PVP模板化方法可以普遍和大規(guī)模地合成高熵二維(2D)材料(Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x)。對于逆水煤氣變換反應(RWGS，CO₂ + H₂→ CO + H₂O)，在500°C和100% CO選擇性條件下，2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x的CO產(chǎn)率穩(wěn)定在417.2 mmol g^-1 h^-1；該材料在450°C下反應72小時，CO產(chǎn)率一直保持在約355 mmol g^-1 h^-1，表明該材料具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

原位表征結果表明，2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x在800°C的RWGS條件下具有穩(wěn)健的形貌和晶體結構，并在H₂和空氣腐蝕條件下具有較強的剛性，顯示出該材料的多功能催化潛力。

密度泛函理論(DFT)計算表明，2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x上的Cu析出能壘和RWGS反應能壘分別為8.85 eV和0.74 eV，表明以CeO₂等金屬氧化物為載體引入SMSI可以減弱銅的燒結以及提升反應活性。此外，在2-sun照射下，負載在TiC基催化劑上的2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x顯示出459°C的催化溫度、248.5 mmol g^-1 h^-1的CO產(chǎn)率36.2%的太陽能-化學能轉換效率。

綜上，該項工作表明高熵策略為同時設計具有高活性和高穩(wěn)定性的納米催化劑的可行性，擴大了納米催化劑的光熱催化應用范圍。

Cu-based High-entropy Two-dimensional Oxide as Stable and Active Photothermal Catalyst. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38889-5

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