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在原子尺度上以有序的方式排列原子，以構建穩定的多原子結構還非常具有挑戰性?；诖?，中國科學技術大學吳宇恩教授和周煌博士等人報道了一種三維（3D）約束區域，由垂直堆疊的石墨烯層組成，其中Ni和Fe原子同心錨定，形成高收率的軸向雙原子位點（Ni-Fe DASs），可用于電還原CO₂生產可調節合成氣。在-0.5 V下，Ni-Fe DASs（2: 2）的CO選擇性為75.3%，高于Ni DASs（53.0%）和Fe DASs（48.1%），同時H₂輸出較低。

在-1.1 V時，通過調整Ni和Fe原子的負載量，可獲得所需的CO和H₂的比值（3: 1時為0.97，2: 2時為0.51，1: 3時為0.32），其中Ni DASs和Fe DASs都不能滿足。

作者構建了一系列模型，以研究軸向雙原子位點。1L Fe和2L Fe-Fe分別代表單層FeN₄位點和雙層FeN₄位點，2L Fe-Ni (Fe)分別代表雙層FeN₄和NiN₄位點中的Fe。

隨著層的堆積，雙層結構的底層引起了明顯的電荷極化，導致上層的電子耗盡向z軸移動。當底層的Fe原子被Ni原子取代時，除部分電子向底層積聚外，上層的電子構型幾乎保持不變。隨著層的堆積和中心金屬的取代，d帶中心與費米能級之間的能隙逐漸增大，表明對反應中間體的吸附較弱。

對于CO的生成，三種模型的速率決定步驟都是從*CO中間體到氣態CO的轉變，相應的能壘逐漸降低。此外，HER的能壘顯著增加，抑制了H₂的生成。

總之，U_L(CO₂)-U_L(H₂)反映了CO的選擇性，其中2L Fe-Ni (Fe)值最小（0.90 eV），具有最高的CO選擇性。對于NiN₄位點，層堆疊效應不會顯著改變其電子分布，但會產生更高的d帶中心。因此，層疊加效應有助于軸向DASs獲得可調的合成氣比值。

Axial Dual Atomic Sites Confined by Layer Stacking for Electroreduction of CO₂ to Tunable Syngas. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c04172.

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吳宇恩/周煌JACS：Ni-Fe DASs助力電還原CO2制可調合成氣

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