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秦磊/肖丹EnSM：調(diào)節(jié)不可燃、局部高濃度電解質(zhì)中的溶劑化結(jié)構(gòu)，增強(qiáng)鋁基K電池穩(wěn)定性

低氧化還原電位的金屬鉀或石墨負(fù)極是鉀離子電池(PIBs)負(fù)極材料的理想選擇，但由于有效鈍化層的匱乏，在負(fù)極表面連續(xù)的還原反應(yīng)所引起的容量衰減是不可避免的。此外，由于活性負(fù)極與可燃電解質(zhì)的使用，PIB的發(fā)展面臨潛在的安全隱患。

在此，深圳大學(xué)秦磊教授、四川大學(xué)肖丹教授等人通過將高氟醚的低極性助溶劑添加到雙氟磺酰亞胺/三甲基磷酸鉀溶液中，制備了一種阻燃局部高濃度電解質(zhì)(LHCE)。在LHCE中，獨(dú)特的電解質(zhì)溶劑化環(huán)境增強(qiáng)了陰離子與陽離子之間的相互作用，促進(jìn)了具有自加速界面動力學(xué)陰離子衍生固體電解質(zhì)界面(SEI)的形成，與傳統(tǒng)的碳酸鹽基電解質(zhì)相比，最大限度地減少了SEI溶解。

結(jié)果顯示，未改性的Al基底可以保持3400 h以上（超過800次循環(huán)）的穩(wěn)定循環(huán)且具有高可逆性（98%），并且石墨負(fù)極保持了長時(shí)間的循環(huán)穩(wěn)定性（超過300次循環(huán)），具有高可逆容量（257.6 mAh g^?1）和容量保持率（0.2C時(shí)為92.6%）。

圖1. K/Gr半電池的電化學(xué)性能

總之，該工作為在Al基底上實(shí)現(xiàn)K電鍍/剝離和Gr中的K儲存，配制了一種不易燃的LHCE。LHCE不僅展示了HCE在初級溶劑化鞘中強(qiáng)烈的陰陽離子相互作用的特點(diǎn)，而且表現(xiàn)出LCE的低成本。同時(shí)，LHCE在5.2 V以上（相對于 K/K）表現(xiàn)出高抗氧化性，并且由于初級溶劑化鞘中的游離溶劑較少，因此抑制了Al腐蝕。

受益于SEI形成過程中FSI++?陰離子優(yōu)先分解以及TMP_LHCE中無法形成溶劑化電子，所產(chǎn)生的均勻且穩(wěn)定的SEI可以鈍化反應(yīng)性K和K-GIC負(fù)極，且SEI溶解量更少。通過對K/Al半電池的界面動力學(xué)分析，在K負(fù)極上發(fā)現(xiàn)了自活化SEI過程，初始循環(huán)后K循環(huán)過電位和SEI電阻均降低，對相間穩(wěn)定有很好的意義。

最后，該工作進(jìn)一步展示了由K-GIC或K金屬負(fù)極和PB正極組成的所有基于鋁集流體的全電池的概念驗(yàn)證，并突出了良好的循環(huán)性能和高CE可逆性。因此，該項(xiàng)工作有望促進(jìn)對電解質(zhì)溶劑化化學(xué)的更好理解，并推動用于安全和高性能K電池的不易燃電解質(zhì)系統(tǒng)的開發(fā)。

圖2.全電池性能

Tunning solvation structure in non-flammable, localized high-concentration electrolytes with enhanced stability towards all aluminum substrate-based K batteries, Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102923

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