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馬丁/肖德全/劉洪陽ACS Catal.：Rh1/ND@G高效催化腈類加氫：尺寸效應和金屬依賴性效應

腈類加氫制胺作為在工業生產中受到了廣泛的關注，盡管報道了一些用于腈類加氫的催化劑，但在該過程中實現高活性和選擇性仍然是一個主要挑戰。

基于此，北京大學馬丁教授和紐黑文大學肖德全教授、中科院金屬研究所劉洪陽研究員等人報道了通過沉積-沉淀策略制備了一種錨定在富缺陷納米金剛石-石墨烯（ND@G）上的原子分散銠催化劑（Rh₁/ND@G）。

在溫和反應條件（333 K，0.6 MPa H₂）下，該催化劑在苯腈加氫反應中表現出最高的活性（TOF=2592 h^-1），并且對仲胺具有高選擇性（>99%）。此外，作者還制備了Rh簇催化劑（Rh_n/ND@G）和一系列原子分散的M₁催化劑（M=Rh、Ru、Pd、Ir和Pt），以探究苯腈加氫過程中的尺寸效應和金屬依賴效應。

通過DFT計算，作者研究了Rh/ND@G催化劑對BN加氫反應的機理。實驗表明，在Rh_n/ND@G催化劑上，BI加氫成BA的速度比在Rh₁/ND@G催化劑上要快。作者使用單原子Rh₁@Gr和原子簇Rh₃@Gr（Gr表示單層石墨烯）作為模型結構，分別模擬了Rh₁/ND@G和Rh_n/ND@G催化劑對BI加氫到BA的作用。Rh₁和Rh₃最穩定的構型是在石墨烯的雙空位位點摻雜的構型。

需注意，在Rh₃@Gr上BA的形成在熱力學和動力學上比在Rh₁@Gr上更有利。從反應焓變看，吸附的BI在Rh₃@Gr上加氫為0.77 eV，在Rh₁@Gr上加氫為0.71 eV，在熱力學上Rh₃@Gr對加氫有利。反應動力學看，Rh₃@Gr的BI加氫成BA的表觀勢壘低于Rh₁@Gr。

因此，Rh₃/Gr有利的熱力學和動力學可導致BI生成的BA過度加氫，降低了DBA的選擇性。對比Rh_n/ND@G，Rh₁/ND@G的催化選擇性有所提高，表明金屬活性位點的大小對BN加氫有重要的影響。

Atomic-Dispersed Rh Enables Efficient Catalytic Nitrile Hydrogenation: Size Effect and Metal-Dependent Effect. ACS Catal., 2023, DOI: 10.1021/acscatal.3c01562.

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