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ACS Catalysis：Co修飾ZnIn2S4單分子層，構建CoZn雙中心促進光催化CO2固定

除了CO₂還原反應之外，CO₂固定被認為是另一種將廢棄物轉化為高附加值化合物的可行策略。因此，構建具有豐富反應位點的高活性光催化劑，光催化CO₂與其他有機化合物發生反應以固定CO₂，不僅能夠實現CO₂的增值，還實現了大氣中CO₂濃度降低和碳中和。

近日，福州大學徐藝軍和唐紫蓉等報道了鈷(Co)單原子(SA)修飾的二維(2D)單層ZnIn₂S₄(ZIS)納米片狀復合材料(Co-^SZIS)，它具有鈷和鋅的雙活性中心，用于在可見光下光催化CO₂與環氧化物發生加成反應。

在化學剝離過程中形成了豐富的硫空位(V_S)結構，伴隨著大量Zn中心的暴露，這些Zn中心作為路易斯酸中心對環氧化物反應物的吸附和極化起作用；用Co SAs修飾超薄薄膜不僅能顯著促進電荷載流子的分離，而且為CO₂分子的高效吸附和活化提供了豐富的活性位點。

此外，通過同時使用光生電子進行CO₂活化和光生空穴進行環氧化物開環，協同耦合光氧化還原催化促進了總體光氧化還原反應活性。實驗結果表明，Co-^SZIS在可見光驅動的CO₂-環氧化物環加成反應中的性能得到了明顯的改善。

在上述討論的基礎上，提出了Co-^SZIS光催化CO₂與PO環加成的合理機理：在可見光照射下，Co-^SZIS的VB中的高能電子向CB遷移。通過Co SAs和超薄單層結構建立了一個光通道，實現了光生電子的快速傳輸；Co SA能夠很容易地接收和鎖定來自Zn面的光生電子，這抑制了從Zn面到In面的電荷的垂直轉移，進一步有效地抑制了光生電荷載流子的隨機重組。

同時，催化劑表面大量的Co-SA中心有效地吸附了CO₂分子，CO₂分子通過收集Co上的高能電子，活化成反應性的CO₂^·^?中間體；另一方面，富含V_S結構的Zn中心作為路易斯酸為PO提供吸附中心。

具體而言，Co-^SZIS中的Zn與PO中的氧配位，導致PO中C?O鍵的伸長，進一步削弱了PO中的C?O鍵。然后，來自TBAB親核試劑的Br^?攻擊PO空間位阻較小的碳原子，從而打開PO的環。值得注意的是，光生空穴也可以看作是路易斯酸，能夠幫助促進PO開環，進一步提高反應活性。

通過兩個半反應的協同作用，活性CO₂^·^?攻擊開環的中間體，經過閉環步驟最終得到PC。綜上，這項工作可以指導設計基于金屬SA的具有開放的表面和多功能活性位點的二維單層無機半導體，用于有效光催化CO₂轉化為增值化學原料。

Isolated Single-Atom Cobalt in the ZnIn₂S₄ Monolayer with Exposed Zn Sites for CO₂Photofixation. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c00992

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